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有機電致發(fā)光二極管（OLEDs: organic light emitting diodes）具有低功耗，超薄柔性，低成本及高色彩對比度等優(yōu)勢，已經(jīng)成為顯示領(lǐng)域的明星代表之一。隨著生活的多樣化和智能化以及顯示技術(shù)的急速發(fā)展，實現(xiàn)超高清顯示已成為OLEDs工業(yè)界的研究熱點和戰(zhàn)略需求，這也為有機發(fā)光材料結(jié)構(gòu)的設(shè)計和性能的調(diào)控提出了機遇和挑戰(zhàn)。

近年來，多重共振效應(yīng)（MR: multiple resonance）誘導(dǎo)的熱活化延遲熒光（TADF: thermally activated delayed fluorescence）材料的出現(xiàn)為實現(xiàn)具有高色純度的寬色域OLEDs顯示器提供了一條直接的、經(jīng)濟的、可行的路線。目前對MR-TADF骨架最常用的修飾策略是嵌入多個硼原子或者在外圍嫁接一些給體或受體基團，實現(xiàn)光譜的宏觀調(diào)控并覆蓋整個可見光區(qū)域。然而，對于面向超高清顯示的OLEDs來說，僅有全彩顯示是遠遠不夠的，還需要在某個固定的光色范圍內(nèi)實現(xiàn)光譜峰位的精細調(diào)控（3?10 nm）并維持窄譜帶發(fā)射特性，從而滿足商業(yè)化的實際需求?？紤]到實際工業(yè)顯示器產(chǎn)品模型的器件結(jié)構(gòu)一般是固定的，如何從分子結(jié)構(gòu)的角度提供一種具有啟發(fā)性的策略，以維持窄帶發(fā)射的同時精確調(diào)控光譜分布，是研究MR-TADF發(fā)射器亟待解決的挑戰(zhàn)。

近日，吉林大學(xué)王悅教授團隊基于氮原子嵌入工程策略構(gòu)筑了一系列具有超高色純度的綠光發(fā)射體BN-TP-Nx (x = 1, 2, 3, 4)，其以BN-TP 的分子骨架（包含對光物理性質(zhì)起決定作用的核心共振骨架和起輔助作用的亞共振骨架）為基本模板（Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202204652），在BN-TP的亞共振骨架中精準(zhǔn)嵌入氮原子，從而實現(xiàn)了光物理性質(zhì)的精確調(diào)控。從前線分子軌道分布來看，當(dāng)?shù)忧度氲紹N-TP的最低未占有軌道（LUMOs: lowest unoccupied molecular orbitals）上時，目標(biāo)分子BN-TP-N1和BN-TP-N2表現(xiàn)出了輕微的紅移發(fā)射光譜；當(dāng)嵌入到最高占有軌道（HOMOs: highest occupied molecular orbitals）上時，目標(biāo)分BN-TP-N3和BN-TP-N4表現(xiàn)出了輕微的藍移發(fā)射光譜。本質(zhì)上，這也是前線分子軌道工程策略的重要應(yīng)用（Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 17442–17446; Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202216473; CCS Chem. 2022, 4, 2065–2079; Adv. Mater. 2021, 33, 2100652; Adv. Mater. 2023, 35, 2205166）。最后，利用BN-TP-N3作為電致發(fā)光材料制備的單主體OLED器件具有最大發(fā)射峰位為524 nm、CIE色坐標(biāo)為（0.23, 0.71）的超純綠光發(fā)射，并實現(xiàn)了37.3%的最大外量子效率。此外，利用BN-TP-N3作為發(fā)射體進一步制備了敏化器件，實現(xiàn)了35.4%的最大外量子效率，并有效降低了效率滾降（亮度為1000 cd m^?2時最大外量子效率為29.1%）。BN-TP-N3的優(yōu)異光電性能使其在超高清顯示商業(yè)材料研究中極具吸引力。

本論文的工作深入闡明了分子結(jié)構(gòu)和性能的關(guān)系，通過氮原子嵌入策略實現(xiàn)了MR-TADF材料光物理性能的精確調(diào)控，助力了其進一步的科學(xué)研究和商業(yè)應(yīng)用，為構(gòu)筑具有高效率、高色純度的MR-TADF材料提供了一條合理可行的思路。