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超分子聚合物網(wǎng)絡(luò)（Supramolecular Polymer Networks, SPNs）因其極具吸引力的動態(tài)特性，在智能材料的發(fā)展中顯示出巨大的潛力。然而，由于非共價交聯(lián)固有的弱鍵屬性，導(dǎo)致其力學(xué)性能一般難以與商用共價材料相媲美，這無疑限制了其廣泛應(yīng)用。因此，如何構(gòu)筑具有良好機(jī)械性能的SPNs一直是一個重要的挑戰(zhàn)。

近期，上海交通大學(xué)顏徐州研究員團(tuán)隊利用具有高締合常數(shù)（Ka = 1.2×10⁵ M^-1）的穴醚/百草枯主客體識別基元作為動態(tài)交聯(lián)點(diǎn)，制備了一系列高度強(qiáng)韌的超分子聚合物網(wǎng)絡(luò)（圖1），并進(jìn)一步將其作為模型體系，闡明了強(qiáng)鍵合非共價交聯(lián)對SPNs增強(qiáng)增韌的內(nèi)在作用機(jī)制。

這種高締合常數(shù)的穴醚主客體交聯(lián)一方面能賦予聚合物網(wǎng)絡(luò)獨(dú)特的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，另一方面還能進(jìn)行高效的能量耗散。因此，與所設(shè)計的較弱的冠醚主客體交聯(lián)的參比（control-1）以及共價交聯(lián)的參比網(wǎng)絡(luò)（control-2）作比較，穴醚交聯(lián)的SPNs從各方面表現(xiàn)出更優(yōu)越的機(jī)械性能（圖2）。其代表性的SPN-3兼具高的剛度（楊氏模量=102.6 MPa）、強(qiáng)度（斷裂應(yīng)力=21.1 MPa）以及良好的韌性（90.4 MJ/m³）。

進(jìn)一步地，研究者又利用流變學(xué)手段去深入理解強(qiáng)的超分子交聯(lián)增強(qiáng)增韌SPN背后的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系（圖3）。結(jié)果表明，與締合常數(shù)較弱的超分子交聯(lián)相比，強(qiáng)健的穴醚主客體交聯(lián)不僅在輸入能量下更難被打破（活化能較高，175 vs 99 kJ/mol），而且在網(wǎng)絡(luò)中更傾向于形成有效的穩(wěn)定交聯(lián)（彈性模量較高，10⁶ vs 10⁵ MPa），從而為SPN帶來獨(dú)特的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

此外，這種由穴醚主客體交聯(lián)帶來的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性不會影響SPNs的動態(tài)特性，因而表現(xiàn)出豐富的動態(tài)性質(zhì)包括優(yōu)異的能量耗散能力，再加工性以及刺激響應(yīng)性（圖4）。

總的來說，顏徐州團(tuán)隊的工作首次展示了穴醚的主客體識別作用在增強(qiáng)SPNs力學(xué)性能方面的巨大潛力，并為基于主客體相互作用的超分子材料在機(jī)械性質(zhì)方面帶來了重大突破。此外，這些對強(qiáng)鍵合非共價交聯(lián)增強(qiáng)增韌SPNs的機(jī)制的深入理解，也將為新的高性能動態(tài)材料的分子設(shè)計和開發(fā)提供指導(dǎo)。