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硼氮稠雜的多重共振型熱活化延遲熒光分子（MR-TADF），其具有窄的半峰寬（FWHM）和較大的輻射躍遷速率（k_R），因此基于該類發(fā)光分子的OLED能夠?qū)崿F(xiàn)較好的色純度和較高的外量子效率（EQE），有望成為下一代OLED發(fā)光材料的突破點(diǎn)。然而，目前該類材料分子通常存在反系間竄越速率（k_RISC）較低以及分子較為平面所導(dǎo)致的聚集誘導(dǎo)淬滅（ACQ）的問(wèn)題，從而造成器件效率滾降比較嚴(yán)重。因此，如何提高k_RISC和抑制ACQ效應(yīng)，對(duì)改善OLED效率滾降具有重要的研究和產(chǎn)業(yè)化意義。

近日，四川大學(xué)游勁松教授和賓正楊教授團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種“中環(huán)”策略以抑制MR-TADF分子堆積，并進(jìn)一步提高M(jìn)R-TADF分子的k_RISC。在保持窄發(fā)光半峰寬的前提下，該團(tuán)隊(duì)成功發(fā)展了一種兼具高k_RISC(＞10⁶ s^-1)和高k_R(＞10⁸ s^-1)的藍(lán)光MR-TADF分子DTBA-B2N3，有效抑制分子聚集產(chǎn)生的光譜展寬和發(fā)光淬滅，從而獲得高效率和低效率滾降的藍(lán)光窄光譜OLED。

在MR-TADF材料BCz-BN的基礎(chǔ)上，基于“中環(huán)”策略發(fā)展了新型MR-TADF分子DTBA-BN2和DTBA-B2N3。理論計(jì)算研究表明，通過(guò)引入七元環(huán)受體基團(tuán)，DTBA-BN2的S1態(tài)躍遷特征與其T2態(tài)的躍遷特征有較大的差異，因此具有更高的自旋軌道耦合系數(shù)（SOC_S1-T2 = 0.87 cm^-1），有利于其反系間竄越過(guò)程。隨后，進(jìn)一步拓展共振骨架，雙硼類MR-TADF分子DTBA-B2N3的自旋軌道耦合系數(shù)得到進(jìn)一步提高（SOC_S1-T2 = 1.22 cm^-1，SOC_S1-T3 = 0.82 cm^-1），使得激子從T2或T3態(tài)的反系間竄越過(guò)程更加高效，最終將kRISC從BCz-BN的10⁴ s^-1提升到DTBA-B2N3的10⁶ s^-1數(shù)量級(jí)。此外，BCz-BN的核心發(fā)光骨架較為平面，具有強(qiáng)烈的分子間π-π相互作用，ACQ效應(yīng)十分嚴(yán)重。通過(guò)引入七元環(huán)受體，MR-TADF分子DTBA-BN2和DTBA-B2N3具有高度扭曲的分子構(gòu)型，其核心骨架不存在明顯的π-π相互作用，極大程度上抑制了ACQ效應(yīng)，有利于改善器件效率滾降。

為了進(jìn)一步探索其在OLED中的應(yīng)用，作者制備了以BCz-BN、DTBA-BN2、DTBA-B2N3、B2為發(fā)光分子，以常用的2,6-雙[3-(9H-咔唑-9-基)苯基]吡啶（26DCzPPy）為主體的OLED。測(cè)試結(jié)果表明，相比于基于BCz-BN的OLED，基于DTBA-BN2的OLED展現(xiàn)出了明顯更加優(yōu)異的器件性能以及更好的ACQ抑制作用，實(shí)現(xiàn)了31.2%的最大外量子效率、更小的效率滾降（EQE₁₀₀₀ = 25.6%）。此外，中環(huán)結(jié)構(gòu)的引入可以有效保護(hù)發(fā)光中心，抑制分子聚集產(chǎn)生的光譜展寬和發(fā)光淬滅，使得在1~20%的濃度窗口下保持高效率和窄光譜。相比于基于對(duì)比分子B2的OLED，基于DTBA-B2N3的OLED展現(xiàn)出了明顯更加優(yōu)異的器件性能以及更窄的半峰寬，實(shí)現(xiàn)了30.9%的最大外量子效率、更小的效率滾降（EQE₁₀₀₀ = 20.5%）。這項(xiàng)工作為開(kāi)發(fā)可產(chǎn)業(yè)化的高性能MR-TADF分子提供了一個(gè)新的分子設(shè)計(jì)思路。