華中科技大學(xué)王得麗、趙旭（近期已全職調(diào)入西安交通大學(xué)，PI）在ChemSusChem期刊發(fā)文探究了異質(zhì)界面工程在氫電催化反應(yīng)中的應(yīng)用，文章重點(diǎn)討論了異質(zhì)結(jié)構(gòu)間的電荷相互作用對(duì)氫電極反應(yīng)的作用機(jī)制及對(duì)催化性能的影響。
氫能因其清潔、可持續(xù)等優(yōu)點(diǎn)被認(rèn)為是一種理想的能源載體。作為氫能產(chǎn)生和利用的關(guān)鍵過程，堿性條件下的電化學(xué)析氫反應(yīng)（HER）和氫氧化反應(yīng)（HOR）因可使用非貴金屬催化劑的優(yōu)勢(shì)而備受關(guān)注。然而，即使是商業(yè)Pt催化劑，在堿性介質(zhì)中的HER和HOR反應(yīng)動(dòng)力學(xué)也較酸性介質(zhì)中慢2至3個(gè)數(shù)量級(jí)。因此，迫切需要開發(fā)高效的非貴金屬催化劑。
目前，鎳基材料被認(rèn)為是堿性電解質(zhì)中最有前途的HER/HOR非貴金屬催化劑。然而，鎳對(duì)Had的吸附較強(qiáng)，導(dǎo)致其對(duì) HER/HOR 的催化活性不高。因此，減弱鎳對(duì)Had的吸附可有效提升鎳基材料的催化性能。此外，得益于界面電荷轉(zhuǎn)移引起的催化劑電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控，異質(zhì)界面工程被認(rèn)為是優(yōu)化電催化過程中反應(yīng)中間體結(jié)合強(qiáng)度的有效策略。
鑒于此，本工作通過水熱和退火法合成了異質(zhì)結(jié)構(gòu)的Ni-Ni0.2Mo0.8N納米片。研究表明，由于Ni與Ni0.2Mo0.8N界面的電荷轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致Ni-Ni0.2Mo0.8N納米片的d帶中心下移，有效削弱了其對(duì)HER/HOR 中間體Had的吸附。因此，Ni-Ni0.2Mo0.8N納米片在堿性電解質(zhì)中表現(xiàn)出增強(qiáng)的HER/HOR催化性能。具體來說，Ni-Ni0.2Mo0.8N納米片在10 mA cm-2電流密度下的HER過電位低至83 mV，并且表現(xiàn)出了長(zhǎng)時(shí)間的穩(wěn)定性。同時(shí), Ni-Ni0.2Mo0.8N納米片的HOR交換電流密度比純Ni提高了10倍，且其具有優(yōu)異的穩(wěn)定性和抗CO毒化能力，有利于實(shí)際應(yīng)用。該研究為設(shè)計(jì)低成本、高效的電催化劑提供了有效的途徑并加深了對(duì)堿性氫電極反應(yīng)機(jī)理的理解。
論文信息 Interface engineering of heterostructural Ni-Ni0.2Mo0.8N boosts alkaline hydrogen electrocatalysis Lulu An, Junhao Yang, Jiang Zhu, Chang Yang, Xu Zhao,* Deli Wang* ChemSusChem DOI: 10.1002/cssc.202300218
