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化石燃料燃燒所釋放大量CO₂等溫室氣體，從而加劇了地球變暖。而海水能捕獲和封存CO₂，有望緩解溫室效應(yīng)。海水中CO₂當(dāng)量濃度為2.1 mmol kg^-1，是大氣中CO₂的125倍，被認(rèn)為是地球上最重要的碳匯。然而，海水中CO₂濃度上升會(huì)引發(fā)藻華和海洋表面pH下降，嚴(yán)重威脅海洋生物呼吸，阻礙海洋生物鈣化和加速珊瑚礁溶解。因此，如何在維持海水固有pH下將固碳海水轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品是實(shí)現(xiàn)可持續(xù)海水捕獲和封存CO₂面臨的關(guān)鍵科學(xué)問題。

利用太陽能將海水CO₂轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品或燃料是具有里程碑意義的固碳海水資源化利用策略，而海水中Cl^-光化學(xué)氧化生成活性氯物種(如HClO)可用作有機(jī)合成、漂白、殺菌和水處理的通用氧化劑。因此，耦合固碳海水CO₂光催化還原和HClO合成過程為雙碳背景下太陽能高效利用和海水資源化提供了雙贏范式。然而，該過程被產(chǎn)物選擇性低、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢和實(shí)際海水中催化劑穩(wěn)定性差等因素嚴(yán)重制約。

近日，上海交通大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院張禮知教授、李浩副教授，華中師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院孫紅衛(wèi)副教授和中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)同步輻射實(shí)驗(yàn)室宋禮教授合作，以典型層狀材料BiOCl為研究對(duì)象，通過熱驅(qū)動(dòng)草酸銨分解策略合成了均相N摻雜BiOCl原子層，將實(shí)際固碳海水光化學(xué)轉(zhuǎn)化為計(jì)量比CO和HClO，完美解決了該過程中產(chǎn)物選擇性低、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢和催化劑穩(wěn)定性差等問題，而合成的HClO消毒液能夠有效滅活船舶壓載水典型細(xì)菌。該研究提供了一項(xiàng)綠色、安全的海水太陽光化學(xué)現(xiàn)場殺菌新策略，具備很好的應(yīng)用前景。

熱驅(qū)動(dòng)草酸銨分解策略能夠制備克級(jí)規(guī)模均相N摻雜BiOCl原子層(BiOCl-N-OV)，其表面含有豐富氧空位，且摻雜的N與OV強(qiáng)耦合形成N-OV締合結(jié)構(gòu)。

室溫?zé)晒?、低溫?zé)晒狻⒌蜏亓坠夂虳FT模擬表明，N-OV締合結(jié)構(gòu)會(huì)誘導(dǎo)BiOCl-N-OV原子層能帶中局域無序化，降低激子穩(wěn)定性，促進(jìn)激子解離產(chǎn)生載流子。在內(nèi)電場驅(qū)動(dòng)下，e^-優(yōu)先傳遞至(001)晶面，而h+則轉(zhuǎn)移至(010)晶面。

同位素標(biāo)記和鹵素交換實(shí)驗(yàn)表明，通入的CO₂是BiOCl-N-OV光催化產(chǎn)生CO的真實(shí)碳源，而光化學(xué)合成的HClO來自于溶液中Cl-在BiOCl氯空位處動(dòng)態(tài)氧化過程。

實(shí)際海水中封存的CO₂能維持溶液pH在4.2，避免堿土金屬陽離子在BiOCl-N-OV表面沉積，確保催化劑在實(shí)際海水中具有良好催化活性、選擇性和穩(wěn)定性，而所產(chǎn)生HClO能有效滅活真實(shí)海水中典型細(xì)菌。該研究提供了一種現(xiàn)場合成消毒液并用于船舶壓載水殺菌的新策略。