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ChemSusChem:電催化CO2還原中質(zhì)子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)過程的研究

中南大學(xué)劉敏教授團(tuán)隊(duì)在ChemSusChem期刊發(fā)文對電催化CO2還原中質(zhì)子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)過程進(jìn)行了探討,文章重點(diǎn)探討了在不同催化體系調(diào)控質(zhì)子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)的研究策略及其對催化性能的影響機(jī)制,并對深入理解電催化反應(yīng)中的質(zhì)子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)和面臨的挑戰(zhàn)做出了展望。


化石燃料廣泛使用導(dǎo)致了過度CO2排放與環(huán)境危機(jī),通過可再生能源驅(qū)動(dòng)的電催化技術(shù)可將CO2轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品,是促進(jìn)碳中和有效方式之一。目前,亟需開發(fā)新型調(diào)控策略提升電催化CO2還原(CO2RR)性能。前期較多研究集中于活化CO2分子,進(jìn)而提升催化性能,例如構(gòu)造局域電場、調(diào)控催化劑幾何與電子結(jié)構(gòu),缺陷或異質(zhì)原子摻雜及調(diào)變電解液離子濃度等。然而,CO2RR作為多質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移過程,質(zhì)子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)對催化性能具有重要影響,前期研究出于減少析氫反應(yīng)目的,更多削弱質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程,這有可能也降低了CO2RR性能。近來,較多文獻(xiàn)報(bào)道發(fā)現(xiàn),調(diào)控質(zhì)子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)利于提升電催化CO2RR性能。因此,在電催化CO2RR還原反應(yīng)中進(jìn)行合理的質(zhì)子動(dòng)力學(xué)調(diào)控可能是優(yōu)化催化性能的有潛力設(shè)計(jì)策略。



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中南大學(xué)劉敏教授團(tuán)隊(duì)在ChemSusChem期刊發(fā)表前瞻性綜述文章,對近年來電催化CO2還原領(lǐng)域調(diào)控質(zhì)子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)的研究工作進(jìn)行了總結(jié),歸納了單原子催化劑、分子催化劑、有機(jī)配位修飾的金屬催化劑及金屬異質(zhì)結(jié)催化劑等典型催化體系中調(diào)控質(zhì)子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)的有效策略,總結(jié)了在催化活性位點(diǎn)周圍設(shè)計(jì)有效質(zhì)子作用位點(diǎn)的通用設(shè)計(jì)模式,闡述了調(diào)控質(zhì)子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)過程對催化性能的重要影響及作用機(jī)制,指出了調(diào)控質(zhì)子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)對CO2RR的催化活性及選擇性的重要影響。該文章還進(jìn)一步討論了當(dāng)前有效表征電催化反應(yīng)質(zhì)子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)的實(shí)驗(yàn)手段,為其他重要電催化反應(yīng)的質(zhì)子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)研究提供技術(shù)參考?;谇捌谙嚓P(guān)研究經(jīng)驗(yàn)總結(jié),文章展望了研究者應(yīng)關(guān)注非均相電催化反應(yīng)中的質(zhì)子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)過程,形成基礎(chǔ)理解與認(rèn)識,并提出這一策略有可能是調(diào)變電催化反應(yīng)性能一條新路徑。

文信息

Proton Transfer Dynamics-Mediated CO2 Electroreduction

Dr. Shanyong Chen, Xiaoqing Li, Hongmei Li, Kejun Chen, Tao Luo, Junwei Fu, Kang Liu, Qiyou Wang, Prof. Mingshan Zhu, Prof. Min Liu


ChemSusChem

DOI: 10.1002/cssc.202202251




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