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電致發(fā)光（Electroluminescence, EL）現(xiàn)象一直備受關(guān)注。與已經(jīng)得到深入研究的有機(jī)和無(wú)機(jī)材料相比，最近涌現(xiàn)出的團(tuán)簇電致發(fā)光材料兼具二者的優(yōu)點(diǎn)，即高發(fā)光效率和穩(wěn)定性，有望開發(fā)出低成本、高性能的團(tuán)簇發(fā)光二極管（Cluster Light-Emitting Devices, CLED），其中團(tuán)簇被用作發(fā)光層中的客體材料。與光致發(fā)光過(guò)程不同，單重態(tài)和三重態(tài)電生激子的統(tǒng)計(jì)比為1:3。因此，實(shí)現(xiàn)高量子效率的關(guān)鍵問(wèn)題是如何有效利用占75%的三重態(tài)激子。在這方面，團(tuán)簇具有明顯優(yōu)勢(shì)。因?yàn)閳F(tuán)簇的激發(fā)態(tài)既包括有機(jī)配體圍繞的組分，也包括無(wú)機(jī)團(tuán)簇核心的組分，所以可以同時(shí)以熱激活延遲熒光（Thermally  Activated Delayed Fluorescence, TADF）和磷光兩種模式利用三重態(tài)激子。

黑龍江大學(xué)許輝教授領(lǐng)導(dǎo)的膦基光電功能材料課題組在前期的工作中已經(jīng)證明了簇核圍繞的三重態(tài)（Cluster-centered Triplet States, ³CC）為非輻射猝滅態(tài)，而在雙齒膦配體中引入電子給體可以顯著壓縮Cu₄I₄核以減少³CC組分。同時(shí)，增強(qiáng)反向系間竄越（Reverse Intersystem Crossing, RISC）或三重態(tài)輻射是減少³CC組分的必要條件。前者可以有效地降低包括³CC組分在內(nèi)的三重態(tài)整體密度，產(chǎn)生發(fā)光效率高的單重態(tài)。據(jù)此，該課題組通過(guò)引入吖啶給體修飾，構(gòu)建具有推拉電子作用的配體以進(jìn)一步增強(qiáng)Cu₄I₄簇的RISC，促進(jìn)三重態(tài)到單重態(tài)的轉(zhuǎn)化。同時(shí)，使用具有TADF特性的主體，提供外部RISC通道，從而形成TADF主體和團(tuán)簇在RISC過(guò)程中的協(xié)同和互補(bǔ)作用，實(shí)現(xiàn)了100%的三重態(tài)轉(zhuǎn)換效率和單重態(tài)激子利用率，使單重態(tài)輻射速率常數(shù)增加了100倍，三重態(tài)非輻射速率常數(shù)減少了10倍，從而獲得了99%的光致發(fā)光量子產(chǎn)率和創(chuàng)紀(jì)錄的29.4%的器件外量子效率。

通過(guò)比較在具有TADF特性的CzAcSF和常規(guī)BCPO兩種主體中，團(tuán)簇[DDMACDBFDP]₂Cu₄I₄的時(shí)間衰減曲線，發(fā)現(xiàn)：與純的團(tuán)簇薄膜相比，以BCPO為主體的薄膜具有較長(zhǎng)的延遲熒光（Delayed Fluorescence, DF）壽命，但瞬時(shí)熒光（Prompt Fluorescence, PF）壽命基本不變。與之相反，以CzACSF為主體的薄膜具有雙指數(shù)的PF衰減曲線，分別對(duì)應(yīng)于主體到團(tuán)簇的單重態(tài)能量轉(zhuǎn)移引起的短壽命PF組分和直接激發(fā)團(tuán)簇的長(zhǎng)壽命PF組分。因此，BCPO主體的主要功能為抑制三重態(tài)猝滅。除此之外，CzAcSF通過(guò)其提供的外部RISC過(guò)程，明顯加速了單重態(tài)輻射。這些進(jìn)一步證明了CzAcSF和[DDMACDBFDP]₂Cu₄I₄在RISC過(guò)程中的協(xié)同和互補(bǔ)作用，有效地緩解了³CC猝滅，實(shí)現(xiàn)了100%的三重態(tài)激子利用率。

另外，該課題組開發(fā)了一種變溫穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)電致發(fā)光光譜技術(shù)來(lái)研究電致發(fā)光激子動(dòng)力學(xué)過(guò)程。CLED器件被放置在高真空室（10^-4 pa）中，以排除氧氣、水分和溫度波動(dòng)的干擾。由于器件中載流子遷移和復(fù)合的時(shí)間尺度為微秒，因此，與PL衰變不同，EL壽命顯著延長(zhǎng)。盡管如此，與PL結(jié)果相同，以CzAcSF為主體的CLED器件發(fā)光衰減為微秒尺度，明顯短于以BCPO主體的器件的毫秒尺度衰減，從而證明了CzAcSF在器件中的主要作用是加速激子轉(zhuǎn)化和輻射發(fā)光。

這項(xiàng)工作證明了一種利用TADF主體和團(tuán)簇發(fā)光體的協(xié)同作用開發(fā)高效CLED的可行方案，即通過(guò)具有良好TADF特性的主體和團(tuán)簇之間的協(xié)同效應(yīng)實(shí)現(xiàn)100%單重態(tài)激子轉(zhuǎn)化、匯聚和利用。同時(shí)，從主客體兩個(gè)方面最大限度限制³CC組分，有效抑制了三重態(tài)猝滅。~30%的最大外量子效率和100%的激子利用效率證明CLED有潛力成為新一代EL器件。這些結(jié)果也表明，具有特定結(jié)構(gòu)、優(yōu)異穩(wěn)定性和可調(diào)性質(zhì)的團(tuán)簇材料在通常使用有機(jī)分子、量子點(diǎn)和鈣鈦礦的光電領(lǐng)域中具有出色的發(fā)展?jié)摿Α?/p>