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電催化還原CO₂（CO₂RR）到附加值高的燃料和化學(xué)品在應(yīng)對氣候變化和建設(shè)可持續(xù)的全球能源方面發(fā)揮著重要作用。在CO₂RR的各種液相產(chǎn)物中，甲酸鹽和甲酸應(yīng)用廣泛，而且從能量投入和市場價值來看，通過CO₂RR合成甲酸鹽在經(jīng)濟上更為可行。二硫化錫（SnS₂）是一種高選擇性電還原CO₂至甲酸鹽催化劑之一，但其催化活性較低，進一步提效率是一個巨大挑戰(zhàn)。盡管已有關(guān)于SnS₂基催化劑用于CO₂RR的研究報道，但SnS₂中CO₂RR的活性位點尚不明確。因此，對Sn位點和S位點進行系統(tǒng)的CO₂RR 研究和深入了解，提高SnS₂基催化劑CO₂RR活性和選擇性至關(guān)重要。

近日，汕頭大學(xué)的胡良勝副教授、黃曉春教授團隊以二硫化錫納米片（SnS₂ NSs）為研究對象，通過在H₂/Ar氣氛中不同溫度下退火處理，可控將S暴露的SnS₂轉(zhuǎn)化為Sn暴露（含硫空位）的SnS₂（Vs-SnS₂），采用恒電位和脈沖電位法系統(tǒng)研究催化劑的CO₂RR活性和選擇性。Sn暴露的SnS₂（Vs-SnS₂）的活性遠高于與S暴露的SnS₂，但恒電位法產(chǎn)物主要為H₂。通過采用脈沖法可以將主產(chǎn)物轉(zhuǎn)化為甲酸鹽，實現(xiàn)高效選擇性還原CO₂至甲酸鹽。結(jié)合理論計算揭示了催化劑的CO₂RR規(guī)律，結(jié)果表明，Sn位點更利于產(chǎn)生H₂，脈沖法電解過程會生成少量氧化的SnS_2-x，利于CO₂RR到甲酸鹽。

在恒電位法CO₂RR過程中，Vs-SnS₂的幾乎只發(fā)生析氫反應(yīng)HER (生成H₂的法拉第效率約為100%)。在-0.9 V時，Vs-SnS₂的產(chǎn)H₂是SnS₂的4倍，而C1產(chǎn)物比SnS₂低20倍。DFT計算結(jié)果表明，*H在Vs-SnS₂表面的吸附能比碳基中間體的更低，導(dǎo)致碳基中間體與活性位點的結(jié)合較少。在利用脈沖法過程中，發(fā)現(xiàn)Vs-SnS₂發(fā)生原位重構(gòu)生成部分氧化的SnS_2-x，降低了CO₂RR碳基中間體在催化劑表面的吸附能從而實現(xiàn)將主產(chǎn)物從H₂轉(zhuǎn)化成甲酸鹽。

這項工作不僅揭示了Vs-SnS₂主要發(fā)生HER的原因，而且為基于脈沖電位法來提高CO₂轉(zhuǎn)化的策略和設(shè)計提供了深入見解?？傮w來說，脈沖電位法電解是一種可以增加實驗自由度的有效方法，如重構(gòu)催化劑的活性物質(zhì)、改善催化劑的穩(wěn)定性、調(diào)整產(chǎn)物選擇性等。