貴金屬催化劑如Pt、Pd等，因其高催化活性被廣泛應用于環(huán)境凈化、化工生產、新能源等領域。然而，當前制備方法常常需要高溫且外加還原劑，如氫氣氣氛下的管式爐加熱、微波加熱和超聲噴霧熱解等高溫過程，或者醇類、醛類、硼氫化物等還原劑輔助的液相制備過程，不僅能耗巨大且容易產生環(huán)境污染風險。
鑒于此，華中科技大學化學與化工學院2020級本科生沈樂等在王靖宇教授的指導下，發(fā)展了一種二氧化鈦 (TiO2) 修飾的氮摻雜碳材料 (NC) 復合載體，通過綠色的光化學合成策略，實現了高效、穩(wěn)定低鉑催化劑的制備。首先通過對商業(yè)活性炭進行氮摻雜，不僅顯著改善了碳材料本身的電催化活性和比表面積，而且有助于TiO2在NC表面的均勻沉積形成高分散的TiO2-NC復合載體，其優(yōu)異的光催化性能，能夠在光照條件下室溫將IV價鉑還原成超細的Pt納米顆粒，從而提高鉑的原子利用率。
以氧還原(ORR)和析氫(HER)電催化反應為模型，研究了Pt/TiO2-NC的結構特性與催化性能。當前廣泛應用的商業(yè)Pt/C (Com. Pt/C)電催化劑存在碳載體容易被氧化、腐蝕，且與Pt納米顆粒之間的相互作用較弱，這導致Com. Pt/C表現出的穩(wěn)定性不佳、Pt利用率較低等問題，在使用過程中會出現活性降低的現象并存在很大程度的材料損耗。研究發(fā)現，這種TiO2修飾的氮摻雜碳復合載體具有優(yōu)良的穩(wěn)定性和耐腐蝕性，能夠有效保護內部的氮摻雜碳材料免受氧化和腐蝕，而且，Pt納米顆粒直接在TiO2表面被光電子還原形成，其直接的電子相互作用可以顯著增強金屬-載體相互作用，有助于提高Pt基催化劑的穩(wěn)定性和催化活性。因此，制備的Pt/TiO2-NC表現出優(yōu)于Com. Pt/C的氧還原(ORR)活性和析氫(HER)電催化活性，并且具有遠超Com. Pt/C的催化穩(wěn)定性。該研究為兼具高活性、高穩(wěn)定性、低含量貴金屬催化劑的制備提供了一種新的策略，在新能源燃料電池、環(huán)境凈化、化工生產等領域具有廣闊的應用前景。 論文信息 Photocatalytic Synthesis of Ultrafine Pt Electrocatalysts with High Stability Using TiO2 Decorated N-Doped Carbon as Composite Support Le Shen, Zemei Wang, Qi Gong, Yanrong Zhang, Jingyu Wang ChemSusChem DOI: 10.1002/cssc.202300393
