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Angew. Chem. :機械能驅動SnS納米帶100%選擇性壓電催化還原CO2為乙酸

開發(fā)高效、經濟、可持續(xù)的先進技術將二氧化碳(CO2)轉化為增值產品(如乙酸),是一種集儲能和抑制溫室效應于一體的解決方案。但是目前已報道的催化劑難以同時實現高反應速率和高選擇性。壓電半導體因存在隨應力變化產生極化的潛力而被廣泛應用于壓電催化,這項技術也引起了研究者們前所未有的研究熱情。然而,壓電催化技術的應用集中在細菌滅活、水修復、和分解水制氫等方面,最新報道有通過壓電催化將CO2還原為C1產物,但將CO2壓電催化轉化為C2產物具有挑戰(zhàn)性。



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在該工作中,蘇州大學路建美教授團隊首次證明了利用機械能將CO2壓電催化轉化為C2產物的潛力。以典型層狀正交結構的硫化亞錫(SnS)為研究對象,通過簡單的溶劑熱法制備了定向生長的一維SnS納米帶,并首次將其作為壓電催化劑用于催化還原CO2。

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SnS納米帶的一維結構在壓電催化應用中具有獨特的優(yōu)勢。首先,較大的長徑比可以提高應變能力,增強接收機械應力的靈敏度。其次,為電子提供了快速的定向傳輸通道。機械能誘導的內建電場促進了電荷分離與轉移。表面極化電荷在CO2的吸附與活化中也起著至關重要的作用。

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同時,DFT理論計算表明,機械應力通過調控電子結構提高了SnS的導電性,促進電子轉移。最重要的是,機械應力還通過減少活性位點的距離來增強電荷密度并觸發(fā)C-C偶聯,并降低速率決定步驟的反應能壘。

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最終,通過壓電催化技術實現了CO2向乙酸的轉化,選擇性達到100%,生成速率高達2.21 mmol g?1 h?1,這是已報道的催化劑中最高的。該工作為利用機械振動能將CO2轉化為高價值C2產品提供了一種高效、綠色、經濟的策略,并為未來利用壓電催化技術擴大能源利用范圍提供了重要指導。

文信息

Vibration-driven Reduction of CO2 to Acetate with 100?% Selectivity by SnS Nanobelt Piezocatalysts

Wenrou Tian, Prof. Najun Li, Prof. Dongyun Chen, Prof. Qingfeng Xu, Prof. Hua Li, Prof. Chenglin Yan, Prof. Jianmei Lu


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202306964




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