制約直接乙醇燃料電池（DEFCs）應(yīng)用的關(guān)鍵問題，乙醇由于其化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定的C-C鍵，導(dǎo)致其電氧化不完全和緩慢。
基于此，南京大學(xué)丁維平教授和陳騰博士、中南大學(xué)劉敏教授、空軍勤務(wù)學(xué)院胡建強教授等人首次報道了一種基于結(jié)構(gòu)良好的Pt/Al2O3@TiAl級聯(lián)活性位點催化劑，具有100% C1選擇性的乙醇氧化反應(yīng)（EOR）的獨特乙烯介導(dǎo)途徑。測試發(fā)現(xiàn)，Pt/Al2O3@TiAl的比活度為3.83 mA cm-2Pt，是商用Pt/C的7.4倍，具有優(yōu)異的長期耐久性。
為評估摻雜Al原子對EOR動力學(xué)的影響，基于Pt模型的暴露(111)表面進行了DFT分析。由Pt 5d軌道和Al 3p軌道雜化引起的Al-Pt(111)界面的電子重分布表明，Pt催化劑與摻雜Al組分之間存在強烈的電子相互作用，可通過Al-Pt(111)界面的電子離域水平進一步證實。從Al原子轉(zhuǎn)移到相鄰的Pt原子上約0.5個電子，有利于降低Pt-CO*的鍵能（CO*是吸附的有毒中間體），消除有毒物質(zhì)。
此外，EOR自由能圖顯示，Al-Pt(111)表面的EOR反應(yīng)能壘比Pt(111)表面的反應(yīng)能壘要低，表明Pt催化劑中摻雜Al組分可以進一步促進EOR動力學(xué)。這些結(jié)果與FTIR觀測結(jié)果一致，即有毒CO中間體的代表性峰幾乎沒有檢測到。在Pt(111)表面（-0.19 eV）和Al-Pt(111)表面（-0.22 eV），C=C鍵的裂解是自發(fā)的放熱步驟，導(dǎo)致C=C鍵在乙烯中的裂解率較高。
Accelerating Ethanol Complete Electrooxidation via Introducing Ethylene as the Precursor for the C-C Bond Splitting. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202308057.
