中國科學院大連化學物理研究所肖建平研究員團隊在ChemSusChem期刊發(fā)表綜述文章，總結(jié)了近年來NOx（NO, NO2-和NO3- ）電化學還原反應(yīng)與合成氨相結(jié)合這一新策略相關(guān)的研究工作，討論了電化學反應(yīng)建模中的基本問題,以及反向人工氮循環(huán)中的機遇和挑戰(zhàn)。
作為氮肥的主要來源之一，氨對于現(xiàn)代農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和糧食供應(yīng)至關(guān)重要。電化學合成氨利用可再生能源，更加經(jīng)濟環(huán)保，適用于非集成式合成氨。N2的化學惰性使得N2電化學還原合成氨難以實現(xiàn)工業(yè)化。最近有研究者提出并證明了電化學還原NOx實現(xiàn)選擇性合成氨。過渡金屬上氮氧化物電還原反應(yīng)（eNOxRR）中N2選擇性低，所以電化學NOx合成氨比NOx的去除更可行。基于eNOxRR的替代電化學合成氨這一策略為重復利用工業(yè)污染物提供了新可能。 文章從理論計算角度系統(tǒng)地總結(jié)了以合成氨為目標的氮氧化物電還原反應(yīng)，包括過渡金屬、單原子和氧化物催化劑上的反應(yīng)機制、活性趨勢以及電勢依賴產(chǎn)物選擇性的動力學分析。也提出了其他影響催化活性和選擇性的動力學因素以及電化學反應(yīng)建模中的基本問題。最后討論了反向人工氮循環(huán)中的機遇和挑戰(zhàn)，污染物中的NOx含量遠不足以滿足合成氨的需求，要確保NOx原料持續(xù)供應(yīng)，亟需進行氮氣氧化/氮氣重整以實現(xiàn)反向人工氮循環(huán)（N2 → NOx → NH3）。 論文信息 Activity trend and selectivity of electrochemical ammonia synthesis in reverse artificial nitrogen cycle Lin Li, Jianping Xiao* ChemSusChem DOI: 10.1002/cssc.202300593
