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超分子籠狀化合物由于在分子識別、催化、發(fā)光材料以及生物體系的應用受到科研工作者的廣泛關注，金屬籠和共價有機籠是其中兩種較為常見的超分子籠狀化合物。金屬籠可以通過配位鍵以幾乎定量的收率高效組裝合成，然而由于配位鍵的非共價相互作用固有特性導致金屬籠的穩(wěn)定性相對不足。相比之下，共價有機籠具有更高的穩(wěn)定性，然而其制備通常需要繁瑣的合成及純化方法，限制了共價有機籠的合成效率及多樣性。因此，如何高效制備穩(wěn)定并且結構多樣的超分子籠狀化合物具有重要意義。近期，香港中文大學（深圳）唐本忠院士、華東師范大學徐林教授和深圳大學王東教授課題組合作，通過“組裝-還原-后修飾”策略，從配位鍵導向自組裝構筑金屬籠出發(fā)，再通過還原脫金屬-共價后修飾高效制備了一系列具有聚集誘導發(fā)光特性的共價有機籠，并將其應用于光捕獲和光催化。該策略兼顧了金屬籠的組裝高效性以及共價有機籠的高穩(wěn)定性和可后修飾調控的特性，為發(fā)展高穩(wěn)定性、結構多樣性及性質可修飾調控的超分子籠狀化合物提供了方法。

首先通過配位鍵導向自組裝策略高效構筑了以四苯乙烯為核心骨架的金屬籠，然后通過硼氫化鈉還原-脫金屬有效制備得到共價有機籠（圖1）。需要指出的是，還原-脫金屬得到的共價有機籠分子骨架上包含多個高反應活性的仲胺，可以進一步通過簡單的后修飾制備結構及功能定制化的共價有機籠。所制備的共價有機籠以四苯乙烯為核心骨架，均表現(xiàn)出良好的聚集誘導發(fā)光特性以及聚集態(tài)/固態(tài)下高量子效率的熒光發(fā)射?；诖?，作者進一步通過將共價有機籠與尼羅紅(NiR)組裝構建光捕獲體系（圖2），其展現(xiàn)出有效的能量轉移（Φ_ET=86%）和高的天線效應（AE=26），并成功應用于光催化脫鹵反應。值得注意的是，無論是與金屬籠（M1和M2）或者共價有機籠（C1和C2）相比較，后修飾共價機籠C3表現(xiàn)出更高的穩(wěn)定性、更強的熒光發(fā)射以及更高的天線效率和光催化脫鹵反應效率，表明了“組裝-還原-后修飾”策略制備高穩(wěn)定性、高熒光量子效率以及結構性質可定制化的共價有機籠的優(yōu)勢。

總之，作者利用“組裝-還原-后修飾”策略，首先通過配位鍵導向自組裝策略高效構筑了以四苯乙烯為核心骨架的金屬籠，然后通過硼氫化鈉還原-脫金屬有效制備得到兩種共價有機籠，進一步通過簡單的后修飾制備結構及功能定制化的兩種共價有機籠，得到的共價有機籠在穩(wěn)定性、熒光量子效率、光捕獲和光催化方面展現(xiàn)出良好的性能，為設計和合成新型的共價有機籠尤其是熒光共價有機籠提供了重要思路。