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Angew. Chem. :約1納米尺度的晶格壓縮及其對(duì)催化性能的影響

晶格調(diào)控已被應(yīng)用于納晶性能的調(diào)控。到目前為止,晶格調(diào)控的最小尺寸為約3納米,由于穩(wěn)定性和表征的困難,很難對(duì)更小尺寸的晶格進(jìn)行調(diào)控。金屬納米團(tuán)簇研究的興起,特別是具有晶格的納米團(tuán)簇的發(fā)現(xiàn),為超小納米尺寸的晶格調(diào)控提供了機(jī)會(huì)。在超小尺寸范圍內(nèi)晶格調(diào)控帶來(lái)的性能(如催化性能)變化,也是一個(gè)值得關(guān)注的問(wèn)題。遺憾的是,上述研究尚未有人報(bào)道。


近來(lái),中科院固體物理研究所的伍志鯤研究員團(tuán)隊(duì)和中科院過(guò)程所的楊軍研究員團(tuán)隊(duì)針對(duì)這些問(wèn)題開(kāi)展了研究。他們以沒(méi)有晶格壓縮的Au52(TBBT)32(TBBTH = 4-叔丁基苯硫酚)為參照,通過(guò)配體誘導(dǎo)合成了具有晶格壓縮的Au52(CHT)28(CHTH = 環(huán)己硫醇)團(tuán)簇,并揭示該團(tuán)簇在電催化還原二氧化碳中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能,其法拉第效率遠(yuǎn)高于相同尺寸、沒(méi)有晶格壓縮的Au52(TBBT)32(TBBTH = 4-叔丁基苯硫酚)團(tuán)簇和~3納米的納晶,表明晶格壓縮能有效地提高納米團(tuán)簇的性能。



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DFT計(jì)算表明,Au52(CHT)28納米團(tuán)簇催化性能的增強(qiáng)可歸因于 (110) 面上晶格壓縮處對(duì)反應(yīng)中間體*CO的吸附減弱,從理論上證實(shí)晶格工程是一種提高金屬納米團(tuán)簇催化活性的有效策略。因而本工作引入了一種調(diào)控金屬納米團(tuán)簇晶格的方法,為金屬納米團(tuán)簇性能的調(diào)控提供了一種新的策略,對(duì)后續(xù)研究具有重要的啟發(fā)意義。

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文信息

Lattice Compression Revealed at the ~1 nm Scale

Ziwei Xu, Hongwei Dong, Wanmiao Gu, Zhen He, Fengming Jin, Chengming Wang, Qing You, Jin Li, Haiteng Deng, Lingwen Liao, Dong Chen, Jun Yang, and Zhikun Wu


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202308441




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