美國(guó)佐治亞理工大學(xué)童朝暉教授團(tuán)隊(duì)和紐黑文大學(xué)肖德全教授提出了一種基于氧化石墨烯和過(guò)氧化脲（過(guò)氧尿素）的廉價(jià)催化體系，將木質(zhì)素選擇性降解為高得率苯酚酸的方法，并通過(guò)DFT研究揭示了其催化反應(yīng)機(jī)理。
木質(zhì)素的選擇性降解是本世紀(jì)以來(lái)的重點(diǎn)研究問(wèn)題。基于木質(zhì)素的基本結(jié)構(gòu)，其有望被降解得到苯酚酸，并用其合成多種芳香族聚酯高分子產(chǎn)物。然而，因木質(zhì)素結(jié)構(gòu)復(fù)雜，可能的降解途徑多樣以及需要苛刻的反應(yīng)條件，該過(guò)程極具挑戰(zhàn)性?，F(xiàn)有直接從木質(zhì)素降解得到的苯酚酸產(chǎn)率極低，一般不超過(guò)5%。因此，尋找高效的催化劑和在溫和條件下實(shí)現(xiàn)選擇性的木質(zhì)素降解，對(duì)于提高苯酚酸產(chǎn)率及整體木質(zhì)素利用極為重要。 為解決這一問(wèn)題，美國(guó)佐治亞理工大學(xué)童朝暉教授團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一種有效的三步反應(yīng)途徑，利用低成本的氧化石墨烯-尿素過(guò)氧化氫（GO-UHP）催化劑在溫和條件下，將從甜高粱和楊樹(shù)中提取的木質(zhì)素有選擇性地轉(zhuǎn)化為分離的苯酚酸（PAs）。在優(yōu)化的反應(yīng)條件下，木質(zhì)素的轉(zhuǎn)化率達(dá)到了95%，而可分離的苯酚酸的總產(chǎn)率高達(dá)20%。另外，除苯酚酸之外的其他有機(jī)降解產(chǎn)物表現(xiàn)出了在航空燃料生產(chǎn)中的潛力。與紐黑文大學(xué)肖德全教授團(tuán)隊(duì)合作，通過(guò)密度泛函理論 （Density Functional Theory, DFT）對(duì)催化反應(yīng)的機(jī)理進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)乙?；A(yù)處理木質(zhì)素不僅輔助氧化石墨烯活化木質(zhì)素碳α位 和β-O-4 健的選擇性斷裂，而且通過(guò)對(duì)乙?；奈娮幼饔茫行П苊饬撕罄m(xù)的過(guò)氧化脲氧化反應(yīng)中的副反應(yīng)。這項(xiàng)研究為有選擇地?cái)嗔涯举|(zhì)素的側(cè)鏈以得到分離的生物化學(xué)品開(kāi)辟了新的途徑。 論文信息 Selective Depolymerization of Lignin Towards Isolated Phenolic Acids Under Mild Conditions Wenbo Peng, Dr. Hanxi Bao, Dr. Yigui Wang, Elizabeth Cote, Dr. William J Sagues, Dr. Halena Hagelin-Weaver, Ji Gao, Dr. Dequan Xiao, Dr. Zhaohui Tong 文章第一作者為彭聞博與包涵曦 ChemSusChem DOI: 10.1002/cssc.202300750
