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有機(jī)材料因其資源可持續(xù)性、結(jié)構(gòu)多樣性和功能可調(diào)性等優(yōu)點(diǎn)，被視為可充電鋅離子電池極具競爭力的正極材料。有機(jī)小分子電極材料比容量高，但易溶于電解液，引發(fā)電極容量和循環(huán)穩(wěn)定性快速衰減，特別是在高倍率充放電時表現(xiàn)得尤為突出。此外，有機(jī)電極材料的性能也取決于電荷載體的擴(kuò)散/配位動力學(xué)。相對于剛性金屬Zn²⁺，NH₄⁺具有柔性四面體結(jié)構(gòu)、獨(dú)特?fù)駜?yōu)取向性、小的離子半徑和質(zhì)量，并且可以與有機(jī)活性基團(tuán)形成氫鍵作用，實(shí)現(xiàn)快速穩(wěn)定的反應(yīng)動力學(xué)，是鋅-有機(jī)電池理想的電荷載體。然而，設(shè)計(jì)高活性、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的有機(jī)小分子電極材料實(shí)現(xiàn)高效NH₄⁺存儲在水系鋅-有機(jī)電池研究中頗具挑戰(zhàn)。

近日，同濟(jì)大學(xué)化學(xué)科學(xué)與工程學(xué)院劉明賢教授研究團(tuán)隊(duì)，通過2,7-二硝基-4,5,9,10-芘四酮（DNPT）和NH₄⁺電荷載體之間氫鍵作用構(gòu)建了超穩(wěn)定互鎖氫鍵網(wǎng)絡(luò)，解決了有機(jī)小分子在電解液中的穩(wěn)定性問題，揭示了氫鍵網(wǎng)絡(luò)中快速和超穩(wěn)定的NH₄⁺耦合電荷存儲機(jī)制，促進(jìn)DNPT羰基/硝基八重活性位點(diǎn)的高效利用和低反應(yīng)能壘的離子遷移動力學(xué)，構(gòu)筑了高性能水系鋅-有機(jī)電池。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明：DNPT展示出強(qiáng)親電子活性、高度共軛分子結(jié)構(gòu)和較低能帶間隙，有助于加快電子轉(zhuǎn)移動力學(xué)和電極氧化還原速率，促進(jìn)高效NH₄⁺耦合電荷存儲。

分子動力學(xué)模擬和紫外光譜研究表明：高度穩(wěn)定的氫鍵網(wǎng)絡(luò)有效抑制活性官能團(tuán)溶解，充分暴露羰基/硝基活性中心，克服Zn²⁺去溶劑化能壘過高引起的動力學(xué)遲滯問題，有效降低NH₄⁺擴(kuò)散遷移/反應(yīng)勢壘，促進(jìn)超穩(wěn)定和快速NH₄⁺電荷載體傳輸。

紅外光譜和X-射線光電子能譜研究表明：羰基/硝基作為DNPT二元電活性中心(氫鍵受體)，與NH₄⁺電荷載體(氫鍵供體)通過氫鍵(去)配位作用，引發(fā)高度可逆的兩步連續(xù)電荷存儲過程。

結(jié)合能計(jì)算、差分電荷分析和流體力學(xué)模擬表明：DNPT羰基/硝基位點(diǎn)與NH₄⁺間存在強(qiáng)相互作用，穩(wěn)定的兩步4e^? NH₄⁺配位促進(jìn)電極/電解質(zhì)界面電荷累積，顯著提高了NH₄⁺存儲容量。

最終，NH₄⁺配位氫鍵化學(xué)克服了DNPT在電解質(zhì)中的穩(wěn)定性障礙，實(shí)現(xiàn)了非金屬電荷載體快速擴(kuò)散動力學(xué)。DNPT正極材料用于水系鋅-有機(jī)電池時，表現(xiàn)出高比容量（320 mAh g^?1@1A g^?1）、高倍率性能（113 mAh g^?1@50 A g^?1）和超長壽命（60,000次循環(huán)）。這項(xiàng)研究為解決有機(jī)小分子材料的固有溶解問題，構(gòu)建高性能水系鋅-有機(jī)電池提供了一種新的策略。