可再生能源與電解水制氫耦合是解決能源和環(huán)境問題的關(guān)鍵技術(shù)。合理設(shè)計(jì)和可控合成高穩(wěn)定性、高活性和低成本的電催化析氫反應(yīng)(HER)催化劑是實(shí)現(xiàn)可再生能源可持續(xù)轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵。
目前，商業(yè)Pt/C催化劑已被證明是一種性能優(yōu)良的HER催化劑，但昂貴的價格、Pt原子利用率低以及反應(yīng)過程中的溶解和團(tuán)聚問題限制了其大規(guī)模應(yīng)用。同時，商業(yè)導(dǎo)電炭黑的制備過程復(fù)雜，難以與Pt原子形成穩(wěn)定的錨定位點(diǎn)。因此，開發(fā)高原子利用率、低成本、高穩(wěn)定性的Pt基催化劑具有重要意義。近日，中國石油大學(xué)(華東)潘原、柳云騏和臺灣長庚大學(xué)Hsiao-Chien Chen等基于自組裝-熱解法，合成了一種以具有豐富空位缺陷的煤瀝青(CP)衍生的N，S共摻雜碳(NSC)為錨定劑的Pt單原子(SAs)和納米團(tuán)簇(NCs)耦合催化劑(Pt SAs-Pt NCs/NSC)。得益于Pt SAs-Pt NCs/NSC催化劑中的Pt-N3S1 SAs和Pt NC雙活性中心，該催化劑在400 mA cm?2電流密度下的HER過電位僅為192 mV，并且其在150 mV過電位下的轉(zhuǎn)換頻率(TOF)為30.1 s?1，質(zhì)量活性高達(dá)13716 mA mgPt?1，是相同條件下20% Pt/C催化劑的7.4倍。原位拉曼光譜和理論計(jì)算表明，Pt SAs-Pt NCs/NSC催化劑優(yōu)異的HER性能是Pt SAs和Pt NCs耦合位點(diǎn)上的空位缺陷引起的電荷重新分布所致。具體而言，缺陷導(dǎo)致了電子從Pt NCs向Pt SAs上的轉(zhuǎn)移，Pt SAs表面電子數(shù)的增加提高了其對H+的吸附能力，而Pt NCs對H*的脫附能力增強(qiáng)，從而協(xié)同提高了電催化HER活性。總的來說，該項(xiàng)工作提出了一種基于原子分散催化劑的缺陷誘導(dǎo)電子再分配效應(yīng)的新型協(xié)同催化概念，這為設(shè)計(jì)高效的單原子催化劑用于促進(jìn)電催化過程提供了理論指導(dǎo)。Defect-Induced Electron Redistribution between Pt-N3S1 Single Atomic Sites and Pt Clusters for Synergistic Electrocatalytic Hydrogen Production with Ultra-High Mass Activity. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202309474
