提高析氧反應(yīng)（OER）速率的關(guān)鍵在于加速四-電子動力學，而促進超級電容器發(fā)展的關(guān)鍵在于電極材料的設(shè)計。
基于此，青島大學唐建國教授和姜倩倩副教授、武漢工程大學黃華波副教授等人報道了在室溫下合成了錳鐵普魯士藍（MnFe-PBA@IF），并采用快速還原基質(zhì)制備了六邊形凹形結(jié)構(gòu)。
根據(jù)MnFe-PBA的吉布斯自由能計算，Mn原子的電荷耗盡可以大大增強表面富電子含氧基團的吸附。1 M KOH的過電位為280 mV，同時它還可以作為超級電容器，穩(wěn)定的工作電壓范圍為-0.9至0 V，比容量為1260 F g?1。
通過DFT計算，作者對MnFe-PBA的活性表面和電子結(jié)構(gòu)進行了深入分析。在原始MnFe-PBA(101)表面模型上，作者選擇了三個活性位點Mn、Fe和C。
N位點（3.04）和O位點（3.44）具有很強的電負性，因此氮原子不能與含氧中間體吸附。即使將含氧中間體放在N的頂部，經(jīng)過幾何優(yōu)化后，它仍然會被反彈。三個MnFe-PBA位點的都吸附和解吸*OOH、*OH和*O，從而加速中間產(chǎn)物的轉(zhuǎn)化。
此外，Mn、Fe和C活性位點的最大上坡能分別為1.835、2.369和4.388 eV，因此三個活性位點的理論過電位分別為0.605、1.139和3.158 V。在這種情況下，原始MnFe-PBA(101)板下的速率決定步驟來自于*O到*OOH的轉(zhuǎn)化，即最大的上坡步驟是由*OOH的形成引起的。
由于Mn的電負性低于Fe的電負性，Mn向Fe的部分牽引和轉(zhuǎn)移發(fā)生，因此Mn與吸附的含氧中間體的結(jié)合中等強度，可能是由于更好的OER活性。Mn和Fe與吸附的含氧中間體的結(jié)合較弱，導致產(chǎn)生較大的過電位，最明顯的是*OOH中間體，同時最突出的C位點是*中間體。
Unlocking the Potential of Amorphous Prussian Blue with Highly Active Mn Sites at Room Temperature for Impressive Oxygen Evolution Reaction and Super Capacitor Electrochemical Performance. Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202303946.
