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近些年來，大量研究成果證實(shí)負(fù)載型催化劑中有效金屬成分與載體之間的協(xié)同效應(yīng)可以顯著提升催化性能。眾所周知，這類催化劑中的載體通常對(duì)相同反應(yīng)也具備一定催化活性，但目前很少有人去全面研究負(fù)載的高活性成分對(duì)載體表面催化特性或行為的影響、或者載體對(duì)催化劑整體性能（活性、穩(wěn)定性等）提升的貢獻(xiàn)，而只關(guān)注有效金屬成分。因此，同時(shí)從活性金屬成分和載體兩個(gè)角度出發(fā)，充分認(rèn)知負(fù)載型催化劑完整的催化反應(yīng)機(jī)制，對(duì)精準(zhǔn)開發(fā)、設(shè)計(jì)高效催化劑具有重要意義。

近日，中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)化所徐維林團(tuán)隊(duì)與大連化物所肖建平團(tuán)隊(duì)及中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)姜政團(tuán)隊(duì)合作，以CoFe-LDH納米片為載體，再負(fù)載單原子銥（Ir）的方式，構(gòu)建了Ir/CoFe-LDH/rGO高性能OER電催化劑。以該電催化劑為理想模型，從活性金屬Ir單原子和載體兩個(gè)角度，結(jié)合DFT理論計(jì)算和有限元模擬，首次實(shí)現(xiàn)了對(duì)負(fù)載型OER電催化劑高活性、高穩(wěn)定性催化機(jī)制或起源的更深刻完整認(rèn)識(shí)。

首先從實(shí)驗(yàn)層面出發(fā)，通過構(gòu)建活性，穩(wěn)定性以及各組分金屬溶出速度之間的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)單原子Ir的引入可抑制載體活性組分Fe的溶出，從而表現(xiàn)出更高的穩(wěn)定性，其它Fe基LDH體系也有相同現(xiàn)象。

該團(tuán)隊(duì)利用DFT理論計(jì)算證實(shí)了Ir是Ir/CoFe-LDH/rGO中主要OER活性位點(diǎn)，活性順序?yàn)椋篒r>Fe>Co，并且Ir可以降低其附近Fe位點(diǎn)的活性，提高其穩(wěn)定性。然而，由于Ir原子在載體表面覆蓋度極低，許多Fe位點(diǎn)與Ir位點(diǎn)相距甚遠(yuǎn)，Ir對(duì)這些Fe位點(diǎn)的本征活性或穩(wěn)定性的影響可以近似忽略。如果沒有其它影響存在，在真實(shí)的反應(yīng)環(huán)境下，這些遠(yuǎn)離Ir原子的Fe位點(diǎn)應(yīng)該與CoFe-LDH/rGO上的Fe位點(diǎn)一樣發(fā)揮OER作用，從而發(fā)生快速溶解，但實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：Ir負(fù)載后載體上Fe的穩(wěn)定性得到了大幅提升，也即：遠(yuǎn)離Ir位點(diǎn)的Fe的穩(wěn)定性表觀上也在Ir的影響下得到了改善。這與預(yù)期不符！

為了解釋實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到的遠(yuǎn)離Ir位點(diǎn)的Fe的穩(wěn)定性增強(qiáng)或溶出受到抑制，該團(tuán)隊(duì)采用有限元模擬獲取了OER過程中Fe和Ir位點(diǎn)上OER反應(yīng)物OH^–濃度的變化，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，高活性Ir位點(diǎn)上快速的OH^–消耗導(dǎo)致遠(yuǎn)處Fe位點(diǎn)上的OH^–濃度大幅降低，從而大大降低Fe位點(diǎn)上的OER頻率，讓Fe位點(diǎn)變得相對(duì)“悠閑”，進(jìn)而表現(xiàn)出更高穩(wěn)定性。

這些關(guān)于主要活性成分和載體之間完整相互作用的新發(fā)現(xiàn)原則上適用于各類負(fù)載型催化劑，能為其催化機(jī)制提供更深入完整的理解，對(duì)精準(zhǔn)開發(fā)、設(shè)計(jì)高效催化劑具有重要意義。