基于鋰金屬負極的鋰金屬電池具有很高的能量密度。特別是當鋰金屬負極和NMC正極匹配所形成的的鋰金屬全電池具有很大的能量密度優(yōu)勢。在鋰金屬電池的各種組成部分中，電解液是關(guān)鍵。醚類電解液對鋰金屬相對穩(wěn)定，之前文獻中的大量研究工作都圍繞如何提高醚類電解液的正極穩(wěn)定性。相比之下，有一些電解液對正極相對穩(wěn)定但對鋰金屬負極的穩(wěn)定性較差。這其中砜類電解液因為其良好的高壓穩(wěn)定性一直受到關(guān)注。但砜類電解液的實際應(yīng)用面臨挑戰(zhàn)，主要難點有（1）高粘度和較差的潤濕能力（2）較差的鋰金屬負極穩(wěn)定性。
近日，來自布魯克海文國家實驗室的胡恩源教授通過電子離域化的方法來解決砜類電解液高粘度、浸潤性差、對鋰金屬不穩(wěn)定的問題?；趩我讳圎}和單一氟化磺酸酯溶劑的電解液可用于高正極載量和低N/P比的鋰金屬電池穩(wěn)定循環(huán)。
電解液的粘度和溶劑的極性有關(guān)。如果溶劑極性大，分子間作用力會相對較大，從而增加整體電解液的粘度。該工作從降低砜類分子極性從而減少分子間作用力的角度出發(fā)，提出在砜官能團基礎(chǔ)上增加氧原子從而形成磺酸酯基團來使氧周圍的電子離域化，從而降低分子極性而減小電解液粘度。另外再通過在合適的位點引入吸電子基團三氟甲基，使得溶劑分子的電子更加離域化，進一步降低溶劑粘度。 砜類電解液對鋰金屬的高活性可能和氧原子上電子密度大，氧的路易斯堿性強有關(guān)。電子離域化方法也能同時減少氧原子上面的電子，從而降低溶劑的路易斯堿性，減弱溶劑對鋰離子的反應(yīng)活性。由三氟乙基甲磺酸酯作為單一溶劑，雙氟磺酰亞胺鋰作為單一鹽的電解液被實驗證明由較好的隔膜浸潤性和鋰金屬穩(wěn)定性。濃度為2M的該電解液可以穩(wěn)定循環(huán)高載量（21mg/cm2的NMC811）和低N/P比（50微米鋰金屬，N/P=2）的鋰金屬電池。在C/3的放電倍率下，160圈后電池還保持有初始時90%的容量。 通過基于同步輻射的一些表征證明陰離子參與了界面的形成。在NMC811正極表面，可能形成了一些含氮的異元環(huán)分子。同時也觀察到一些硝酸鹽的形成。在鋰金屬表面，既有諸如LiH，LiOH等晶態(tài)物質(zhì)，也有一些從陰離子分解衍射的非晶態(tài)物質(zhì)。 論文信息 Electron Delocalization Enables Sulfone-based Single-solvent Electrolyte for Lithium Metal Batteries Muhammad Mominur Rahman, Enyuan Hu 文章的第一作者是布魯克海文國家實驗室的博士后Muhammad Mominur Rahman。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202311051
