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常壓電化學(xué)氨（NH₃）合成是一種很有前途的替代能源密集型Haber-Bosch路線的方法。然而，電化學(xué)合成氨的安培電流密度或克級氨產(chǎn)率的工業(yè)需求仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，吉林大學(xué)鄢俊敏教授，石苗苗，中國科學(xué)院長春應(yīng)用化學(xué)研究所鐘海霞研究員（共同通訊作者）等人報道了在雙極膜（BPM）組裝電解槽中使用Cu活化Co電極，通過NO₂^-還原高速率生產(chǎn)NH₃，其中BPM維持離子平衡和電解質(zhì)的液位。

理論計算表明，Cu優(yōu)化了NO₂^-的吸附行為，并促進(jìn)了Co位點(diǎn)上的氫化步驟，使NO₂^-快速還原。投影態(tài)密度（PDOS）圖表明，Co在費(fèi)米能級附近有較多的電子態(tài)，表明*NO₂在其表面有較強(qiáng)的化學(xué)吸附。Cu原子的引入使d帶中心左移，削弱了NO₂^-在Co位點(diǎn)上的吸附，這有利于后續(xù)的加氫步驟。

本文進(jìn)一步計算了NO₂^-RR的吉布斯自由能（ΔG）分布。對于Co來說，電位決定步驟（PDS）是*NH到*NH₂，其?G為2.84 eV，這是由于*H在Co原子上的強(qiáng)吸附限制了*NH的后續(xù)加氫，從而削弱了NO₂^-RR的性能。

Cu的引入調(diào)節(jié)了Co位點(diǎn)的強(qiáng)吸附能，使PDS轉(zhuǎn)變?yōu)橛?NO到*NOH，CuCo和CuCo₃O₄的?G_PDS分別為0.15和2.14 eV。在Cu摻雜后，相鄰的Co原子仍然能夠吸附足夠的*H，為N物種的有效加氫過程提供支持，并提高整體的電化學(xué)活性。

Gram-level NH₃ Electrosynthesis via NO_x reduction on Cu Activated Co Electrode. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202315238.

https://doi.org/10.1002/anie.202315238.