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新疆大學(xué)黃嶺教授與中國(guó)民航大學(xué)韓迎東博士合作梳理了上轉(zhuǎn)換發(fā)光時(shí)域響應(yīng)（Temporal Response, TR），尤其是熒光壽命調(diào)控及機(jī)理的研究進(jìn)展，并總結(jié)了當(dāng)前上轉(zhuǎn)換熒光壽命研究取得的成績(jī)與所面臨的挑戰(zhàn)。

鑭系摻雜材料具有獨(dú)特的上轉(zhuǎn)換發(fā)光（Upconversion Luminescence, UCL）特性，在光學(xué)存儲(chǔ)、顯示、非接觸式探測(cè)和生物醫(yī)學(xué)診療等領(lǐng)域具有廣闊應(yīng)用前景。光譜作為UCL最典型的維度之一，具有易調(diào)節(jié)和檢測(cè)的優(yōu)點(diǎn)，已經(jīng)得到廣泛關(guān)注和研究。最近，UCL的另一個(gè)光學(xué)維度，即時(shí)域響應(yīng)行為（尤其是熒光壽命），由于其與光譜相比更豐富的信息通道以及良好的穩(wěn)定性而引起了越來(lái)越多的關(guān)注。UCL壽命不僅被用作揭示能量傳遞途徑的重要工具，而且越來(lái)越多地被功能化以實(shí)現(xiàn)信息編碼/存儲(chǔ)、光復(fù)用和時(shí)間分辨成像等。

與此同時(shí)，納米材料合成技術(shù)的發(fā)展更加豐富了能量傳遞途徑的調(diào)控，從而使得許多新的UCL特征被揭示。顯然，這些機(jī)制與在塊體材料中觀察到的有所不同，特別是TR行為非常有可能直接描述上轉(zhuǎn)換過(guò)程中的電子運(yùn)動(dòng)特征。鑒于此，我們回顧了UCL激發(fā)（上升）和去激發(fā)（衰減）動(dòng)力學(xué)的研究進(jìn)展、它們與壽命的關(guān)系以及壽命分析與調(diào)制，旨在吸引更多研究人員對(duì)激活離子的動(dòng)態(tài)行為的研究。

在外部光源激發(fā)下，發(fā)光物質(zhì)將經(jīng)歷輸入能量吸收、能量交換和輻射電子躍遷/發(fā)射中心復(fù)合等過(guò)程，最終發(fā)出特定波長(zhǎng)的光。從發(fā)光的時(shí)間依賴動(dòng)力學(xué)角度來(lái)看，隨著激發(fā)的進(jìn)行，發(fā)射強(qiáng)度逐漸增加（上升沿）到極值或穩(wěn)定狀態(tài)，然后在切斷激發(fā)源后逐漸降低到0（下降沿），這形成了一條TR曲線。研究人員發(fā)現(xiàn)，UCL的上升沿和下降沿之間存在著內(nèi)在關(guān)聯(lián)，在改變激發(fā)條件的情況下，上升沿和下降沿曲線會(huì)對(duì)應(yīng)變化，即同一材料的衰減速率是可調(diào)節(jié)的。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明在同一材料體系內(nèi)（比如NaLuF₄:Yb/Er），紅光的壽命可以被調(diào)節(jié)至比綠光短，也可以被調(diào)至比綠光長(zhǎng)，這實(shí)際上是通過(guò)簡(jiǎn)單的操縱激發(fā)光（脈寬、功率密度等）來(lái)調(diào)控材料內(nèi)部無(wú)數(shù)發(fā)光離子不同時(shí)域響應(yīng)的激發(fā)與發(fā)射動(dòng)力學(xué)而實(shí)現(xiàn)的。因此熒光激發(fā)與衰減行為應(yīng)該被理解為全體離子共同作用下的熒光輸出的統(tǒng)計(jì)行為，而不是單一離子某能級(jí)的熒光壽命。

UCL熒光壽命可以用多種方法進(jìn)行調(diào)控。其一，改變發(fā)光離子所處環(huán)境，例如改變晶格結(jié)構(gòu)、壓力、溫度、電場(chǎng)等。其二，固定材料的熒光壽命可以通過(guò)調(diào)控激發(fā)波長(zhǎng)、激發(fā)時(shí)間、功率密度等調(diào)控。研究人員利用不同發(fā)光離子或者同種發(fā)光離子不同發(fā)射峰的發(fā)光壽命實(shí)現(xiàn)了發(fā)光光譜動(dòng)態(tài)調(diào)控。

文章最后指出，盡管UCL熒光壽命的研究取得了一些新的進(jìn)展，但仍面臨一些關(guān)鍵的挑戰(zhàn)。例如，合理的熒光壽命計(jì)算方法，特別是其物理機(jī)制還沒(méi)有明確；用于解釋時(shí)域響應(yīng)的理論模型的研究不足等。