鋰-二氧化碳（Li-CO2）電池被認(rèn)為是一種有前景的緩解溫室氣體排放壓力的技術(shù)，但面臨著二氧化碳氧化還原動力學(xué)緩慢和能源效率低等問題。人們渴望開發(fā)高效、低成本的催化劑來促進(jìn)雙向活性，但這仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。
基于此，清華大學(xué)周光敏教授，深圳大學(xué)楊金龍副研究員，中國科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究所孫源淼副教授（共同通訊作者）等人以廢舊鋰離子電池為原料，巧妙合成了Fe2O3@CoS串聯(lián)催化劑，在內(nèi)置電場（BEF）作用下顯著加速CO2還原和析出反應(yīng)（CO2RR和CO2ER）動力學(xué)。結(jié)合理論計(jì)算和先進(jìn)的表征技術(shù)，本文將Fe2O3和CoS疊加在一起，形成了一種新型串聯(lián)電催化劑，其中CoS向Fe2O3的電子轉(zhuǎn)移成功地形成了BEF。該BEF有效調(diào)節(jié)了CO2RR和CO2ER過程中中間體的吸附和分解，使Fe2O3@CoS具有良好的雙向活性。結(jié)果表明，該串聯(lián)催化劑具有顯著的雙向催化性能，其電壓間隙極小，為0.26 V，能量效率高達(dá)92.4%。為了探究CO2RR和CO2ER的整體催化活性，本文采用四電子反應(yīng)路徑進(jìn)行了DFT計(jì)算。計(jì)算結(jié)果表明，CO2RR和CO2ER在Fe2O3@CoS上的過電位均低于Fe2O3和CoS上的過電位，說明在串聯(lián)催化劑上對兩種反應(yīng)的熱力學(xué)進(jìn)行了優(yōu)化?？傔^電位為CO2RR和CO2ER過電位之和，F(xiàn)e2O3@CoS仍然表現(xiàn)出最低的過電位，表明其具有出色的反應(yīng)活性?？傔^電位呈現(xiàn)Fe2O3@CoS < CoS < Fe2O3的趨勢，與實(shí)驗(yàn)觀察結(jié)果完全一致。Recycled Tandem Catalysts Promising Ultra-low Overpotential Li-CO2 Batteries. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202309264.https://doi.org/10.1002/adma.202309264.
