▲第一作者：肖旭
通訊作者：談鵬
通訊單位：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
論文DOI：10.1016/j.ensm.2023.103129
近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)談鵬教授課題組在氧氣輔助鋰-二氧化碳電池助力碳利用和綠色能源存儲升級方面發(fā)表最新綜述，相關(guān)成果以“Upgrading carbon utilization and green energy storage through oxygen-assisted lithium-carbon dioxide batteries”為題發(fā)表在國際著名期刊《Energy Storage Materials》上。該工作提供了對氧氣輔助的鋰-二氧化碳電池的機理理解，評估了電池環(huán)境、組件配置，以及模擬和建模方法，強調(diào)了未來氧氣輔助的鋰-二氧化碳電池甚至金屬-二氧化碳/氧氣電池的關(guān)鍵挑戰(zhàn)、戰(zhàn)略和前景。從實際應(yīng)用出發(fā)，提出統(tǒng)一的制備/測試協(xié)議、氧氣調(diào)節(jié)策略、組件/結(jié)構(gòu)設(shè)計和理論創(chuàng)新等方向。
近五年來，二氧化碳排放量持續(xù)飆升至3.6億噸，因此需要新一代二氧化碳負排放能源技術(shù)。圖1顯示了二氧化碳處理和當代能源需求。鋰二氧化碳電池是一種很有前景的選擇，因為它既能利用碳實現(xiàn)碳中和，又能產(chǎn)生電能，帶來環(huán)境和經(jīng)濟效益。然而，純二氧化碳的超低動力學(xué)和高成本使其應(yīng)用備受爭議。通過氧氣激勵，氧氣輔助鋰-二氧化碳電池突破了鋰-二氧化碳電池的性能和工程瓶頸，使二氧化碳的工業(yè)利用成為可能，其實際工作電壓更高達2.65V，穩(wěn)定性更長達700次循環(huán)，比能量超過2000Wh/kg。氧氣的引入會誘發(fā)更復(fù)雜的物理化學(xué)過程，因此對全面了解這一過程提出了挑戰(zhàn)。
本文理解了氧氣輔助鋰-二氧化碳電池的最新機理，介紹了電池組件配置和建模方法，強調(diào)了關(guān)鍵挑戰(zhàn)、戰(zhàn)略和前景。氧氣輔助的鋰二氧化碳電池的研發(fā)具備巨大的潛力和市場需求。圖2的時間軸簡要標出了過去十年間所做的一些重要研究。圖2 近十年氧氣輔助的鋰二氧化碳電池的發(fā)展大事件電池反應(yīng)機制主要包括金屬鋰陽極的氧化還原反應(yīng)，以及多孔氣體陰極中涉及二氧化碳或氧氣和二氧化碳混合氣的相對復(fù)雜的氧化/還原反應(yīng)。主要放電產(chǎn)物是碳酸鋰，引入合適濃度的氧氣有助于匹配反應(yīng)途徑并改善電化學(xué)性能。不同濃度的氧氣會產(chǎn)生多種放電產(chǎn)物，從而導(dǎo)致不同的充放電反應(yīng)和行為。電池配置中仍存在一些科學(xué)問題，嚴重影響了電池性能，限制了其實際應(yīng)用。現(xiàn)有報道主要集中在工作氣體成分配置、陰極設(shè)計、電解質(zhì)調(diào)制和鋰陽極自改性等方面。由于氧氣和二氧化碳的協(xié)同反應(yīng)，氧氣的濃度可決定電池的性能。卓越的正極和電解質(zhì)策略對于實現(xiàn)整個電池的高能量密度和循環(huán)穩(wěn)定性至關(guān)重要。鋰陽極在循環(huán)過程中的穩(wěn)定狀態(tài)可確保電池系統(tǒng)的長壽命。在電池相關(guān)應(yīng)用中，建模方法取決于其可解決的相對計算長度尺度。特定的建模方法能以理想的精確尺度描述反應(yīng)過程，并具有各自的優(yōu)越性。原子尺度密度泛函理論和宏觀尺度連續(xù)介質(zhì)方法這兩種關(guān)鍵模型已在氧氣輔助的鋰二氧化碳電池中得到發(fā)展。它們有利于理解復(fù)雜的電化學(xué)和化學(xué)反應(yīng)機理，然后預(yù)測影響電池性能的限制因素。氧氣輔助二氧化碳技術(shù)已擴展到其他金屬陽極系統(tǒng)，如鈉（Na）和鋁（Al）。氧氣輔助的鈉-二氧化碳和鋁-二氧化碳電池具有快速的反應(yīng)動力學(xué)和優(yōu)異的電化學(xué)性能。陽極用鈉和鋁替代鋰直接降低了電池的總體成本。還開展了先進的原位表征和成熟的經(jīng)濟分析。總之，氧氣輔助金屬-二氧化碳電池向著多元化和整體方向發(fā)展。總之，作為一種可持續(xù)的低成本儲能解決方案，氧氣輔助的鋰二氧化碳電池的研究仍處于早期階段。圖4顯示了仍值得關(guān)注的挑戰(zhàn)。隨著二氧化碳電池的迅猛發(fā)展，開發(fā)實用的可充電電池將徹底改變二氧化碳能源密集型應(yīng)用領(lǐng)域，并扭轉(zhuǎn)全球氣候演變趨勢。這些見解還將啟發(fā)研究人員創(chuàng)造出可作為雙碳動力儲能系統(tǒng)的多元化和先進的氧氣輔助金屬二氧化碳電池，從而開創(chuàng)碳中和技術(shù)的未來。Upgrading carbon utilization and green energy storage through oxygen-assisted lithium-carbon dioxide batterieshttps://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829723005068#ack0001肖旭，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)熱科學(xué)和能源工程系，博士后。2022年7月入職，主要從事鋰二氧化碳電池中物質(zhì)傳輸特性與能質(zhì)轉(zhuǎn)化過程研究。主持國家自然科學(xué)基金青年項目、中國博士后特助項目、安徽省自然科學(xué)基金青年項目、中國科大青年創(chuàng)新項目等，獲中國科大墨子杰出青年一等資助等。以第一/通訊作者在PNAS、Adv. Energy Mater.、Energy Stor. Mater.、Appl. Energy等知名期刊發(fā)表論文10余篇；授權(quán)中國發(fā)明專利6項。談鵬 教授 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)熱科學(xué)和能源工程系執(zhí)行主任、博士生導(dǎo)師，工作主要圍繞電化學(xué)儲能系統(tǒng)中具有共性的多場耦合能質(zhì)傳輸與轉(zhuǎn)化問題，包括多場耦合傳輸機理探究、理論模型構(gòu)建和調(diào)控機制研究。入選了中國科學(xué)院、安徽省和國家人才計劃青年項目。近年來，主持國家重點研發(fā)計劃“儲能與智能電網(wǎng)技術(shù)”重點專項青年科學(xué)家項目、國家自然科學(xué)基金青年/面上項目、安徽省自然科學(xué)基金和企業(yè)技術(shù)開發(fā)項目多項，在PNAS、Energy Environ. Sci.、Prog. Energy Combus. Sci.、Adv. Energy Mater.等知名期刊上發(fā)表學(xué)術(shù)論文140余篇，引用5800余次。授權(quán)中國發(fā)明專利12項。擔任基金委、科技部評審專家和國際學(xué)術(shù)期刊e-Prime副主編、Energy Reviews編委、Advanced Powder Materials特聘編委和Energy Storage and Saving青年編委。
