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ChemCatChem:高效催化GVL脫羧制丁烯的多孔無定形SiO2-Al2O3固體酸催化劑的合成

遼寧大學化學系熊英老師課題組利用可再生能源生物質(zhì)來生產(chǎn)化工重要基礎原料丁烯,通過利用固體酸催化劑催化生物質(zhì)平臺化合物γ-戊內(nèi)酯生產(chǎn)丁烯,這為實現(xiàn)丁烯的綠色生產(chǎn)工藝提供新的策略和方法。


丁烯作為一種重要的化工原料,不僅可用于生產(chǎn)高辛烷值汽油等燃料,還常用于合成增塑劑、表面活性劑、洗滌劑、潤滑劑等。目前丁烯的生產(chǎn)主要通過催化裂化(FCC)、甲醇脫水(MTO)和乙烯低聚進行。然而,傳統(tǒng)石油裂解對化石能源的持續(xù)消耗不利于丁烯的可持續(xù)工業(yè)生產(chǎn)。與之相比生物質(zhì)平臺化合物γ-戊內(nèi)酯(GVL)已被描述為一種潛在的生物質(zhì)能源,其可以容易得從乙酰丙酸(從木材或農(nóng)業(yè)廢棄物中制備纖維素和半纖維素)催化加氫生產(chǎn)。生物質(zhì)平臺化合物GVL可以通過固體酸催化劑催化產(chǎn)生等摩爾量的丁烯和二氧化碳,有望不再依賴于石油的高溫裂解生產(chǎn)丁烯,進而實現(xiàn)丁烯的綠色生產(chǎn)。


高效催化γ-戊內(nèi)酯制備丁烯催化劑的設計與制備是目前所面臨的一大難題,現(xiàn)有報道的大部分催化劑皆存在價格高昂、反應速率低或所需溫度高,反應條件苛刻等問題。此外,在催化劑結構方面,催化劑比表面積,酸量,酸種類等方面極大地阻礙了反應的快速進行。


針對以上問題,遼寧大學化學系熊英課題組報道了高效催化GVL脫羧制丁烯的多孔無定形SiO2-Al2O3固體酸催化劑的合成。對于最佳催化劑ASA (Si/Al=20),其比表面積為430.20 m2·g-l,孔徑約為8.13 nm,且具有豐富的表面酸位點(Bronsted和Lewis酸位點),在300 ℃,180 min的條件下能夠有90%的丁烯收率,并且ASA(Si/Al=20)催化劑的再生性能較好,經(jīng)過5次循環(huán),丁烯的收率可達60%以上。該合成方法合成條件溫和、制備工藝簡單,合成周期短;催化反應條件溫和,反應時間較短,丁烯產(chǎn)率高。這為催化劑的設計以及生物質(zhì)能的高效利用提供更廣闊的思路,同時也為實現(xiàn)丁烯的綠色工業(yè)化生產(chǎn)奠定基礎。



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文信息

Synthesis of Porous Amorphous SiO2-Al2O3 Solid Acid Catalyst for Efficiently Catalyzing GVL Decarboxylation to Butene

Prof. Weijun Shan, Dr. Ruixi Yang, Dr. Yushan Jia, Dr. Xianghan Liu, Dr. Xinwei Du, Prof. Haibiao Yu, Prof. Ying Xiong


ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202300992


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