目前，最先進(jìn)的電催化劑仍然嚴(yán)重依賴于傳統(tǒng)的貴金屬基納米粒子，其成本一直居高不下且資源稀缺。而熱解型的金屬、氮共摻雜的碳材料金屬?氮?碳（M?N?C）成本相對(duì)低廉，催化性能優(yōu)異，成為當(dāng)前性能最佳的貴金屬基催化劑最有希望的繼承物。鑒于此，昆明理工大學(xué)胡覺教授、港科技大學(xué)邵敏華教授等在國際頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊《Nano Energy》在線發(fā)表題為“Strategies for the regulation of specific active sites in metal?nitrogen?carbon”的綜述論文。該綜述對(duì)具有不同配位結(jié)構(gòu)的M?N?C催化劑的電催化性能進(jìn)行總結(jié)。分析了具有特定MNx配位結(jié)構(gòu)的M?N?C催化劑合成方法。針對(duì)提高催化劑活性和穩(wěn)定也給出了改進(jìn)策略。最后，討論了制備具有特定MNx配位結(jié)構(gòu)M?N?C催化劑所面臨的挑戰(zhàn)，并對(duì)M?N?C催化劑應(yīng)用于綠色可再生能源的未來發(fā)展方向提出展望。該綜述將指導(dǎo)促進(jìn)設(shè)計(jì)具有特定活性位點(diǎn)的高效催化劑。要點(diǎn)一：催化劑活性位點(diǎn)結(jié)構(gòu)對(duì)性能的影響對(duì)具有MNx（x=1-5）特定配位結(jié)構(gòu)活性位點(diǎn)的M?N?C催化劑進(jìn)行了整理，分析了不同配位結(jié)構(gòu)對(duì)催化劑性能的影響，針對(duì)于不同反應(yīng)給出了適宜的活性位點(diǎn)結(jié)構(gòu)及活性排序。同時(shí)也明確了M?N?C催化劑的主要降解機(jī)制。要點(diǎn)二：特定M-N-C活性位點(diǎn)催化劑的合成策略對(duì)含有不同金屬元素的M?N?C催化劑，依據(jù)元素種類進(jìn)行了分類，并探討了常見幾種制備方法的優(yōu)勢及不足。針對(duì)提高催化劑活性和穩(wěn)定也給出了改進(jìn)策略。要點(diǎn)三：活性金屬中心的配位環(huán)境M?N?C催化劑的活性金屬中心的配位環(huán)境一直是研究的熱點(diǎn)。影響催化劑活性位點(diǎn)的因素有很多。與金屬配位的N原子種類，濃度和配位數(shù)不同，所產(chǎn)生的活性位點(diǎn)也會(huì)有巨大差別?？偨Y(jié)了幾種常見與金屬配位的N原子種類，并對(duì)可能影響金屬周圍N配位數(shù)的因素進(jìn)行了歸納。含有MNx活性中心的M?N?C電催化劑具有高原子利用率、結(jié)構(gòu)可調(diào)節(jié)、活性位點(diǎn)原子分散相對(duì)較均勻等優(yōu)點(diǎn)，極大地促進(jìn)了綠色能源的發(fā)展。應(yīng)用于制備含有明確MNx活性中心的合成策略也得到了發(fā)展，因此本文從結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)聯(lián)性出發(fā)，總結(jié)了一系列制備高性能M?N?C電催化劑的策略，這可以對(duì)指導(dǎo)和設(shè)計(jì)合成結(jié)構(gòu)可控的催化劑提供理論理解。盡管到目前為止已經(jīng)取得了明顯的成就，但仍有一些難題制約著應(yīng)用發(fā)展，這仍是未來學(xué)者們要研究解決的重要方向。1. 深入了解M?N?C催化劑的催化機(jī)制，探索活性位點(diǎn)的結(jié)構(gòu)信息。2. 在原子水平上精確合理調(diào)控合成方法，實(shí)現(xiàn)構(gòu)建具有高密度明確活性位點(diǎn)的M?N?C催化劑。3. 提高M(jìn)?N?C催化劑的活性位點(diǎn)在反應(yīng)過程中的穩(wěn)定性。Strategies for the regulation of specific active sites in metal?nitrogen?carbonDOI: 10.1016/j.nanoen.2023.109149
