過(guò)氧化氫(H2O2)是一種重要的氧化劑和消毒劑，在環(huán)境保護(hù)、醫(yī)療保健和食品加工方面有著廣泛的應(yīng)用。傳統(tǒng)的H2O2生產(chǎn)方法嚴(yán)重依賴于工業(yè)化學(xué)方法，這帶來(lái)了諸如高能耗、高成本和環(huán)境污染等挑戰(zhàn)。隨著對(duì)H2O2需求的增加，科學(xué)界正在積極探索環(huán)境友善高效的生產(chǎn)工藝。光催化制備H2O2 (PHP)是一種利用光催化劑在光照射下直接將水和氧氣轉(zhuǎn)化為H2O2的技術(shù)，近年來(lái)受到廣泛關(guān)注。作為光催化系統(tǒng)中的重要部分，非晶態(tài)g-C3N4光催化劑在光吸收、電子傳輸和比表面積等方面存在局限性，阻礙了H2O2產(chǎn)率的提高。最近，二元半導(dǎo)體光催化體系成為提高電子-空穴對(duì)分離效率、誘導(dǎo)本征電場(chǎng)產(chǎn)生以提供光生電荷載流子分離的額外驅(qū)動(dòng)力和減少電荷復(fù)合的理想策略。
基于此，大連理工大學(xué)范科和淮北師范大學(xué)代凱等通過(guò)有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化技術(shù)，構(gòu)建了有機(jī)胺限制的K+/I?-CN/CdSe-D S型異質(zhì)結(jié)光催化體系。結(jié)果表明，最優(yōu)的40% K+/I?-CN/CdSe-D光催化劑在400 nm處的H2O2產(chǎn)率高達(dá)2240.23 μmol h-1 g-1，并在光照10小時(shí)后H2O2產(chǎn)量為1.49 mM。為驗(yàn)證產(chǎn)生的H2O2溶液在純水中去除污染物的可行性，選擇RhB溶液作為目標(biāo)污染物。通過(guò)加入1.49 mM H2O2溶液，可以在5分鐘內(nèi)有效降解3.5 mL RhB溶液(10 mg L-1)。此外，循環(huán)4次后，40% K+/I?-CN/CdSe-D仍保持優(yōu)異的活性，性能下降可忽略不計(jì)，且反應(yīng)后材料結(jié)構(gòu)和形貌沒(méi)有發(fā)生變化。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，K+/I?-CN/CdSe-D光催化活性的提高歸因于以下因素: 1.I?和K+對(duì)界面性質(zhì)的優(yōu)化，即I?調(diào)節(jié)能帶結(jié)構(gòu)以增強(qiáng)光吸收能力，K+增強(qiáng)層間電子耦合以加速電荷載流子流動(dòng)；2.界面上C-Se鍵的存在調(diào)節(jié)了電子轉(zhuǎn)移，促進(jìn)了電子從界面向催化位點(diǎn)的轉(zhuǎn)移；3.電子轉(zhuǎn)移通過(guò)界面化學(xué)鍵的加速作用誘導(dǎo)產(chǎn)生內(nèi)部電場(chǎng)，實(shí)現(xiàn)光生電荷載流子的有效分離，從而提高光催化活性。綜上，該項(xiàng)工作證實(shí)了界面化學(xué)鍵和離子插層的協(xié)同作用在控制電荷轉(zhuǎn)移和提高PHP活性中的重要性，也為設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)高效的光催化劑提供了一種有效的策略。Interface chemical bond enhanced ions intercalated carbon nitride/CdSe-diethylenetriamine S-scheme heterojunction for photocatalytic H2O2 synthesis in pure water. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202315426
