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網(wǎng)站首頁(yè)/有機(jī)動(dòng)態(tài)/實(shí)驗(yàn)與測(cè)試/中國(guó)石油大學(xué)（華東）ACS Catal.：MoCo雙原子位點(diǎn)催化劑上氧空位誘導(dǎo)內(nèi)建電場(chǎng)促進(jìn)氫溢流強(qiáng)化加氫裂化和加氫脫硫
中國(guó)石油大學(xué)（華東）ACS Catal.：MoCo雙原子位點(diǎn)催化劑上氧空位誘導(dǎo)內(nèi)建電場(chǎng)促進(jìn)氫溢流強(qiáng)化加氫裂化和加氫脫硫
第一作者：孫廣洵


共同通訊作者：潘原，柳云騏，朱后禹
通訊單位：  中國(guó)石油大學(xué)（華東）重質(zhì)油全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室
論文DOI：10.1021/acscatal.3c05911


  


全文速覽
本文報(bào)道了一種MoCo雙原子位點(diǎn)催化劑并從原子尺度上提出了一種氧空位誘導(dǎo)內(nèi)建電場(chǎng)調(diào)控機(jī)制促進(jìn)氫溢流，強(qiáng)化重油加氫裂化和加氫脫硫反應(yīng)，為高性能加氫催化劑的設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)提供了新的思路。


  


背景介紹
加氫是石油煉制和石油化工最重要的催化反應(yīng)過(guò)程。漿態(tài)床加氫是實(shí)現(xiàn)劣質(zhì)重油高效轉(zhuǎn)化的核心技術(shù)之一。加氫裂化和加氫脫硫是重油漿態(tài)床加氫過(guò)程中的典型催化反應(yīng)。高性能催化劑設(shè)計(jì)是解決反應(yīng)過(guò)程中氫分子高效活化和活性氫快速溢流，進(jìn)而完成加氫過(guò)程的關(guān)鍵?，F(xiàn)有工業(yè)加氫硫化鉬催化劑在反應(yīng)過(guò)程中活性物種易團(tuán)聚，導(dǎo)致催化劑在反應(yīng)體系中分散不均勻，降低了氫分子的活化效率和活性氫的溢流速率。此外，目前重油漿態(tài)床加氫的作用機(jī)制非常復(fù)雜，仍有待理解。因此，亟需設(shè)計(jì)和構(gòu)筑具有高原子利用率和高轉(zhuǎn)化頻率的協(xié)同催化活性位點(diǎn)，探究催化劑活性位微觀結(jié)構(gòu)與加氫性能之間的構(gòu)效關(guān)系，強(qiáng)化氫分子的活化和活性氫的溢流，并揭示催化加氫機(jī)理。


  


本文亮點(diǎn)
（1）發(fā)展了超分子自組裝-熱解-重構(gòu)策略可控構(gòu)筑了MoCo雙原子位點(diǎn)催化劑，提出了一種基于MoCo雙原子位點(diǎn)的氧空位誘導(dǎo)內(nèi)建電場(chǎng)調(diào)控機(jī)制促進(jìn)氫溢流，強(qiáng)化重油加氫裂化和加氫脫硫反應(yīng)。

（2）研究發(fā)現(xiàn)反應(yīng)過(guò)程中MoCo雙原子位點(diǎn)發(fā)生重構(gòu)原位形成氧空位，有效調(diào)控了CoMo雙原子之間的電子結(jié)構(gòu)，增大了雙原子之間的相對(duì)電荷差導(dǎo)致電荷不對(duì)稱，并形成了內(nèi)建電場(chǎng)。與此同時(shí)，在重油加氫過(guò)程中Mo原子位點(diǎn)活化氫分子產(chǎn)生活性氫，而內(nèi)建電場(chǎng)的形成則促進(jìn)了活性氫通過(guò)Mo-C-Co橋鍵溢流到吸附了重油大分子的空位缺陷并完成加氫過(guò)程，提高了催化加氫效率。

（3）所制備的MoCo雙原子位點(diǎn)催化劑對(duì)減壓渣油的單程轉(zhuǎn)化率為76 wt.%，輕油收率為92 wt.%，焦炭產(chǎn)率僅為0.55 wt.%，按照所有金屬計(jì)算的轉(zhuǎn)化頻率為0.77 s-1，DBT加氫脫硫轉(zhuǎn)化率達(dá)到70%，且遵循加氫脫硫機(jī)理。

（4）密度泛函理論表明，氧空位的形成導(dǎo)致Mo和Co原子之間Bader電荷產(chǎn)生差異，所形成的局部電場(chǎng)有利于帶正電荷（+0.10 e-）的H原子的擴(kuò)散。


  


圖文解析
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圖1（A） MoCo-DACs/C催化劑的合成示意圖（B）漿態(tài)床加氫裂化和加氫脫硫反應(yīng)（C）MoCo-DAC/C催化劑上加氫裂化和加氫脫硫的加氫轉(zhuǎn)化示意

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圖2 MoCo-DAC/C催化劑的結(jié)構(gòu)表征。（A） TEM（B） HRTEM（C） AFM（D） HAADF STEM EDS-mapping（E） AC-HAADF-STEM（F） 區(qū)域（1）-（3）的強(qiáng)度分布（G）雙原子對(duì)的Mo/Co距離的統(tǒng)計(jì)分布（H） Mo/Co雙原子的EELS光譜 

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圖3 MoCo-DAC/C催化劑在反應(yīng)前的局部結(jié)構(gòu)構(gòu)型。Mo K邊（A）XANES和（B）EXAFS和（C）WT圖。Co-K邊（D）XANES和（E）EXAFS和（F）WT圖（G）Mo K邊和（H）Co K邊在R空間中的EXAFS擬合曲線

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圖4 MoCo-DAC/C催化劑的漿態(tài)床加氫裂化和加氫脫硫性能。（A）不同餾分的產(chǎn)物產(chǎn)率（B） TOFT、VR轉(zhuǎn)化率和液體產(chǎn)物的產(chǎn)率（C） DBT脫硫性能（D）R空間中Mo K-edge EXAFS擬合曲線（E）WT圖（F）R空間中的Co K-edge EXAFS擬合曲線（G） WT圖（H） AC-HAADF-STEM（I）雙原子對(duì)Mo/Co距離的統(tǒng)計(jì)分布

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圖5 催化機(jī)理研究。MoCo-DAC/C催化劑在反應(yīng)前后的比較（A）EPR光譜、（B）XPS光譜和（C）1H NMR光譜（D）MoCo-DACs/CB催化劑和（E）MoCo/DAC/CB催化劑的原位DRIFTS（A、B和C中的插圖顯示了在MoCo-DAC催化劑中產(chǎn)生的EPR、1H NMR和內(nèi)建電場(chǎng)的相應(yīng)模型）

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圖6 MoCo-DAC/C催化劑加氫機(jī)理的DFT理論分析


  


總結(jié)與展望
本文發(fā)展了超分子自組裝-熱解-重構(gòu)策略可控構(gòu)筑了MoCo雙原子位點(diǎn)催化劑，提出了一種基于MoCo雙原子位點(diǎn)的氧空位誘導(dǎo)內(nèi)建電場(chǎng)調(diào)控機(jī)制促進(jìn)氫溢流，提升活性氫物種溢流速率，闡明了活性氫的溢流機(jī)理，促進(jìn)了重油的高效加氫轉(zhuǎn)化，為設(shè)計(jì)高效重油漿態(tài)床加氫催化劑提供了理論依據(jù)。

Sun, G., H. Zhu*, Y. Liu*, Y. Pan*, et al. Oxygen-Vacancy-Induced Built-In Electric Field across MoCo Dual-Atomic Site Catalyst for Promoting Hydrogen Spillover in Hydrocracking and Hydrodesulfurization, ACS Catalysis, 2024, 14, 5, 3208–3217.
https://doi.org/10.1021/acscatal.3c05911 


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