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共價(jià)有機(jī)框架（COFs）因其在催化方面的應(yīng)用前景而受到廣泛關(guān)注。然而，絕大多數(shù)COFs僅含有微孔或小介孔（<5 nm）。這些微孔或小介孔在材料內(nèi)部且容易被堵塞從而極大限制了COFs材料的催化位點(diǎn)利用率。研究表明，通過引入有序的“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)，不僅可以賦予材料無阻礙傳質(zhì)的大尺寸貫穿孔道；而且可以有效提高材料內(nèi)部活性位點(diǎn)的利用率。此外，“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)還可以多次光反射來提高光利用率。因此，引入“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)被認(rèn)為是提升COFs材料光催化活性位點(diǎn)利用率的理想策略。

目前，“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)COFs材料的合成還沒有合適的方法。雖然基于嵌段共聚物自組裝的納米澆鑄策略為引入有序“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)提供了可能性，但由于“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)前驅(qū)體的組裝條件苛刻，尋找合適的組裝條件依然十分困難。因此，具有“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)COFs材料的合成迄今仍面臨巨大挑戰(zhàn)。

近日，上海交通大學(xué)麥亦勇教授團(tuán)隊(duì)，德國(guó)馬克思普朗克研究所馮新亮教授團(tuán)隊(duì)和華中農(nóng)業(yè)大學(xué)汪圣堯教授團(tuán)隊(duì)合作，首次報(bào)道了一種基于納米澆鑄策略合成“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)COFs的通用方法；通過該方法成功引入“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)用于提高COFs材料內(nèi)部活性位點(diǎn)利用率，有效提升了材料在光催化氮氧化物（NO）凈化方面的催化活性。

首先，基于嵌段共聚物自組裝合成了具有“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)的二氧化硅模板。隨后通過納米澆鑄法將前驅(qū)體灌入模板的孔道內(nèi)，在前驅(qū)體聚合后移除模板，獲得了具有“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)的COFs材料。實(shí)驗(yàn)證實(shí)了獲得的COFs具有相互毗鄰雙連續(xù)介孔結(jié)構(gòu)，通過小角X射線散射證實(shí)了獨(dú)特的偏移雙套鉆石相（SDD）結(jié)構(gòu)，與模擬的結(jié)構(gòu)高度吻合。此外，研究還發(fā)現(xiàn)上述策略具有普適性，可用于合成多種“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)的COFs材料。

制得的“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)COFs被用作催化劑用于光催化去除NO，研究表明引入“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)后可以顯著提高COFs材料的光催化活性。含“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)的COFs最佳NO移除效率高達(dá)51.4%，超過了大部分已報(bào)道的光催化劑。值得一提的是，“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)COFs的NO去除產(chǎn)物是完全氧化的NO₃^-而不是同樣有毒的氣態(tài)NO₂，并且有利于多次催化循環(huán)后催化性能的保持，表明“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)在光催化反應(yīng)中具有獨(dú)特優(yōu)勢(shì)。

通過三維擴(kuò)散模擬進(jìn)一步研究了“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)在催化反應(yīng)中對(duì)氣體傳質(zhì)的貢獻(xiàn)。研究表明，NO氣體在具有“雙連續(xù)”介孔結(jié)構(gòu)的材料中隨時(shí)間的擴(kuò)散濃度顯著高于不含“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)的微孔COFs，進(jìn)一步證實(shí)了“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)在催化傳質(zhì)方面的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)。

該工作報(bào)道了具有“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)COFs的通用合成方法，證明了引入“雙連續(xù)”結(jié)構(gòu)利于提高COFs材料催化位點(diǎn)利用率，進(jìn)而顯著提升光催化NO的轉(zhuǎn)化活性，并詳細(xì)研究了其相關(guān)機(jī)制。該研究為制備多級(jí)有序三維多孔結(jié)構(gòu)COFs，并深入探究其在能量存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換領(lǐng)域的應(yīng)用提供新思路。