第一作者：Rong Zhang、Yaqin Zhang、Bo Xiao
通訊作者：支春義教授、楊濤助理教授、Ying Guo硝酸鹽（NO3-）的直接電化學(xué)轉(zhuǎn)化是一種高效、環(huán)保的氨（NH3）生產(chǎn)技術(shù)，但高選擇性電催化劑的缺失給該技術(shù)帶來(lái)了挑戰(zhàn)。高熵合金（HEAs）因其獨(dú)特的性能，在催化領(lǐng)域是一種很有吸引力的材料，特別是在多步反應(yīng)中。在文中，作者首次報(bào)道了HEA (FeCoNiAlTi)在電催化NO3-還原為NH3（NRA） 中的應(yīng)用。其中，塊體HEA對(duì)NRA具有活性，在-0.5 V下其NH3產(chǎn)率為0.36 mg h-1 cm-2、法拉第效率（FE）為82.66%。通過(guò)有效的相工程策略，將均勻的金屬間納米顆粒引入到塊體HEA中，以提高電化學(xué)活性表面積和電荷轉(zhuǎn)移效率。所得到的納米結(jié)構(gòu)HEA (n-HEA)具有增強(qiáng)的電化學(xué)NRA性能，在-0.5V下其NH3產(chǎn)率為0.52 mg h-1 cm-2、FE為95.23%。實(shí)驗(yàn)表征和密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，在n-HEA上多活性位點(diǎn)（Fe、Co和Ni）主導(dǎo)了NRA的電催化作用。值得注意的是，典型的Co位點(diǎn)對(duì)NRA表現(xiàn)出最低的能壘，其中*NO + H+ + e- → *NOH為速率決定步驟。圖4：實(shí)驗(yàn)表征和理論計(jì)算作者開(kāi)發(fā)了HEA金屬間化合物（FeCoNiAlTi）納米顆粒作為一種高效的電催化劑，在中性介質(zhì)中高效催化NO3-電化學(xué)還原為NH3。該合金在50 mM NO3-中具有顯著的電催化活性，有利于擴(kuò)大活性表面積和加速電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程。在-0.5 V下，NH3的產(chǎn)率為0.52 mg h-1 cm-2，并且 FE高達(dá)95.23%，同時(shí)保持了優(yōu)異的穩(wěn)定性、電化學(xué)耐久性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。實(shí)驗(yàn)和理論研究進(jìn)一步證明了NRA的多位點(diǎn)電催化作用。本研究拓展了HEAs和相工程在電催化NO3-制NH3領(lǐng)域的應(yīng)用。標(biāo)題：Phase Engineering of High-Entropy Alloy for Enhanced Electrocatalytic Nitrate Reduction to AmmoniaDOI: 10.1002/anie.202407589.
