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第一作者：Shan Dai

通訊作者：Antoine Tissot, Tatjana N. Parac-Vogt, Christian Serre

通訊單位：巴黎多孔材料研究所、諾曼底大學(xué)、薩克雷大學(xué)、比利時魯汶大學(xué)

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晶體無機(jī)材料的尺寸和缺陷在許多應(yīng)用中都非常重要，特別是在催化領(lǐng)域，因?yàn)樗鼈兺ǔ鰪?qiáng)或出現(xiàn)新的特性。到目前為止，調(diào)制化學(xué)的策略還未能實(shí)現(xiàn)高質(zhì)量功能性金屬-有機(jī)框架（MOFs）納米晶體的最小化尺寸同時展現(xiàn)出最大化的缺陷。

本文報告了一種通用的可持續(xù)策略，用于設(shè)計高度缺陷和超小型四價MOFs（鋯、鉿）晶體（尺寸為4-6納米）。通過先進(jìn)的表征技術(shù)，揭示了控制晶體生長機(jī)制的主要因素，并識別了缺陷的性質(zhì)。

這些超小型納米MOFs在肽水解反應(yīng)中表現(xiàn)出卓越的性能，包括高反應(yīng)性、選擇性、擴(kuò)散性、穩(wěn)定性，并且僅通過改變反應(yīng)溶劑，就能展現(xiàn)出對肽鍵形成的可調(diào)節(jié)的反應(yīng)性和選擇性。因此，這些高度缺陷的超小型M(IV)-MOFs顆粒為開發(fā)具有雙重功能的多相MOF催化劑開辟了新的視角。

圖文導(dǎo)讀

圖1：MOF納米粒子合成方法的比較：傳統(tǒng)的調(diào)節(jié)劑誘導(dǎo)缺陷方法（MIDA）和本研究提出的新方法，用于合成超小型、高缺陷四價MOFs納米粒子。

圖2：合成UiO-66納米粒子的策略，以及不同體積乙醇條件下合成的UiO-66的粉末X射線衍射（PXRD）圖譜、統(tǒng)計平均粒徑、透射電子顯微鏡（TEM）圖像、選區(qū)電子衍射（SAED）花樣、高分辨率透射電子顯微鏡（HRTEM）圖像、熱重分析（TGA）曲線和77 K氮?dú)馕降葴鼐€。

圖3：通過原位傅里葉變換紅外光譜（FTIR）表征了HD-US-UiO-66（5 nm）上的酸位點(diǎn)，展示了不同劑量下CD₃CN吸附在HD-US-UiO-66上的FTIR光譜。

圖4：通過原位時間依賴動態(tài)光散射實(shí)驗(yàn)（TD-DLS）和原位高角環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）以及高分辨率透射電子顯微鏡（HRTEM）圖像，表征了MOF生長過程。

圖5：評估了HD-US-UiO-66-X在肽鍵水解和形成中的催化性能，包括肽水解反應(yīng)的示意圖、HD-US-UiO-66-NH₂和MI-US-UiO-66-NH₂納米MOFs對甘氨酰甘氨酸（GG）水解反應(yīng)的速率、HD-US-UiO-66-NH₂和HD-200UiO-66-NH₂水解反應(yīng)的選擇性、HD-US-UiO-66-NH₂在5個反應(yīng)周期中的可回收性以及HD-US-UiO-66和HD-US-UiO-66-NH₂從甘氨酸（G）、甘氨酰甘氨酸（GG）和丙氨酰甘氨酸（AG）開始的酰胺鍵形成產(chǎn)率。

總結(jié)展望

本研究成功制備了一系列高缺陷（35-45%缺失連接體）和超小型（4-6納米）的UiO-66基納米晶體，并在完全可持續(xù)的條件下進(jìn)行了合成，為擴(kuò)大生產(chǎn)規(guī)模提供了可行性。通過原位時間依賴動態(tài)光散射（TD-DLS）和原位高角環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）/高分辨率透射電子顯微鏡（HRTEM）等技術(shù)，證實(shí)了晶體生長是結(jié)晶過程中的瓶頸，并且可以通過簡單地使用額外的溶劑來調(diào)控。

利用多種先進(jìn)技術(shù)評估了缺失連接體缺陷，揭示了HD-US-UiO-66的Lewis酸性的重要性。所得的HD-US-UiO-66-X在肽鍵水解和形成中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，與其他報道的材料相比，在催化反應(yīng)性、選擇性、產(chǎn)物回收效率和可回收性方面具有顯著優(yōu)勢。對缺陷、粒徑和功能化對納米MOFs催化活性的影響進(jìn)行了詳細(xì)研究，為如何通過精確控制催化劑的性質(zhì)來調(diào)節(jié)納米MOFs的特定和選擇性反應(yīng)性提供了獨(dú)特的見解。

因此，本研究的發(fā)現(xiàn)可能進(jìn)一步促進(jìn)納米MOFs作為具有雙重功能和在多個方面提高性能的多相催化劑的發(fā)展。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Highly defective ultra-small tetravalent MOF nanocrystals

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-47426-x