隨著人類(lèi)對(duì)能源需求的不斷增長(zhǎng),化石燃料儲(chǔ)量有限以及溫室氣體排放量持續(xù)攀升等問(wèn)題日益嚴(yán)重,促使人們積極尋求可再生烴類(lèi)燃料的生物合成方法。α-烯烴因其能夠替代化石燃料且與現(xiàn)有能源基礎(chǔ)設(shè)施兼容,被視為理想的“即插即用”型燃料和化學(xué)品。因此,操控α-烯烴合成的關(guān)鍵酶——脂肪酸脫羧酶,引發(fā)了眾多科學(xué)家的研究興趣。對(duì)這些酶催化過(guò)程的深入理解,為開(kāi)發(fā)脂肪酸脫羧和工業(yè)α-烯烴合成的仿生催化劑提供了潛在策略。湖北大學(xué)王瑩博士和北京理工大學(xué)陳世稆教授發(fā)表了綜述,介紹了鐵依賴(lài)的脂肪酸脫羧酶。 該篇綜述梳理了血紅素鐵酶OleTJE和OleTPRN,以及非血紅素鐵酶UndA和UndB的催化機(jī)理,并分析了影響這些酶化學(xué)選擇性和催化性能的關(guān)鍵因素。OleTJE是首個(gè)報(bào)道的α-烯烴合成酶,能夠利用過(guò)氧化氫作為天然氧化劑催化中鏈和長(zhǎng)鏈脂肪酸的脫羧反應(yīng)。OleTPRN則是CYP152家族中首個(gè)被發(fā)現(xiàn)具有二聚體結(jié)構(gòu)的脂肪酸脫羧酶,對(duì)多種飽和與不飽和脂肪酸表現(xiàn)出有效的催化能力。而UndA和UndB的催化過(guò)程涉及中心鐵離子與氧氣的相互作用。特別是UndB,作為目前已知的最有效的天然脂肪酸脫羧催化劑之一,為從可再生資源中提高生物合成α-烯烴的效率提供了巨大潛力。盡管在揭示脂肪酸脫羧酶的反應(yīng)機(jī)理方面已經(jīng)取得了顯著進(jìn)展,但在將α-烯烴的生物合成推向大規(guī)模生產(chǎn)和實(shí)際應(yīng)用之前,提升這些酶的催化效率仍然是一個(gè)亟待解決的挑戰(zhàn)。
論文信息 Reaction Mechanisms of Fe-Dependent Fatty Acid Decarboxylases Dr. Ying Wang, Prof.?Dr. Shi-Lu Chen ChemCatChem DOI: 10.1002/cctc.202301501