氫氣(H2)具有較高的能量密度和環(huán)境友好性，被認為是替代不可再生化石燃料的理想能源。電化學水分解技術可以利用可再生能源為反應提供動力，同時也可以得到高純度的H2，是一種很有前景的可持續(xù)制H2的方法。Pt基催化劑由于具有良好的內在催化活性而被廣泛應用于電催化HER，但是它們的稀缺性和高昂價格限制了其大規(guī)模使用。因此，開發(fā)合適的策略來對Pt基催化劑進行修飾改性以進一步提高其活性和減少質量負載對于HER的實際應用具有重要意義。
近日，中山大學王毅和Jia Hao等利用Pt4+離子和多巴胺(PDA)修飾連接有巰基(-SH)的SBA-15，隨后在還原氣氛下煅燒以將Pt4+離子還原為金屬形式并將PDA轉化為碳載體，最后用HF除去SBA-15模板劑得到S摻雜的有序介孔碳負載Pt催化劑(Pt/OMCSH)。-SH基團在控制Pt納米粒子的大小方面起著關鍵作用，因為它能有效地抑制奧斯瓦爾德熟化效應和Gibbs-Thomson效應；同時它助于在超細Pt納米粒子和S摻雜的碳載體之間建立強烈的金屬-載體相互作用。理論計算表明，碳載體中S雜原子的存在不僅優(yōu)化了Pt的電子結構以提高其效能，而且還通過強烈的金屬-載體相互作用阻止了超細Pt納米粒子的分離和聚集，增強了材料的穩(wěn)定性。因此，在堿性條件下，制備的Pt/OMCSH催化劑在10 mA cm?2電流密度下的HER過電位僅為15.4 mV，優(yōu)于商業(yè)Pt/C催化劑。此外，Pt/OMCSH在酸性條件下也顯示良好的HER活性，其僅需12.5 mV的過電位就能產生10 mA cm?2的電流密度，并能夠在該電流密度下連續(xù)穩(wěn)定運行24小時，顯示出優(yōu)異的實際應用潛力。綜上，該項工作強調了金屬-載體的相互作用在提高反應活性和穩(wěn)定性方面的重要作用，對于設計高效的HER催化劑具有指導意義。Rational design of ultrafine Pt nanoparticles with strong metal-support interaction for efficient hydrogen evolution. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202403467
