第一作者：Si-Min Lu, Mengjie Chen
通訊單位：南京大學(xué)，南京工業(yè)大學(xué)電催化在可再生能源轉(zhuǎn)化和儲(chǔ)存方面很有前途，但許多研究都依賴于催化劑設(shè)計(jì)來(lái)提高催化活性。本論文提出了一種新型的電催化方法—流體動(dòng)力學(xué)控制的單粒子電催化，該方法通過(guò)結(jié)合碰撞電化學(xué)和微流控技術(shù)來(lái)提高電催化系統(tǒng)的活性。作為概念驗(yàn)證，作者利用單個(gè)鈀納米顆粒（Pd NPs）在微通道基超微電極（UME）上電催化析氫反應(yīng)（HER）?？刂频膶恿髂軌蚓_地將Pd NPs逐個(gè)傳輸?shù)诫姌O-電解質(zhì)界面，與擴(kuò)散條件相比，流體動(dòng)力學(xué)碰撞能顯著提高給定電極上的活性位點(diǎn)數(shù)量，達(dá)到兩個(gè)數(shù)量級(jí)的提升。此外，強(qiáng)制對(duì)流能夠增強(qiáng)質(zhì)子質(zhì)量傳輸，從而提高每個(gè)Pd NPs的電催化活性。研究表明，通過(guò)改善質(zhì)量傳輸，可以在不需要高過(guò)電位下實(shí)現(xiàn)HER的反應(yīng)速率提升和相變。本研究為通過(guò)改變操作條件而不僅僅是材料設(shè)計(jì)限制來(lái)增強(qiáng)電催化活性提供了新途徑。圖1：流體動(dòng)力學(xué)單顆粒電催化系統(tǒng)。圖中還顯示了在有/無(wú)流體流動(dòng)條件下，單個(gè)Pd NPs電催化HER的代表性瞬態(tài)計(jì)時(shí)電流響應(yīng)。圖2：微通道內(nèi)通過(guò)強(qiáng)制對(duì)流增強(qiáng)質(zhì)量傳輸?shù)膶?shí)驗(yàn)和模擬循環(huán)伏安圖（CVs），以及FcMeOH析氧反應(yīng)速率的增強(qiáng)。圖3：在不同流速下，通過(guò)強(qiáng)制對(duì)流控制的單顆粒電催化的電流響應(yīng)和頻率。圖4：單個(gè)Pd NPs的電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)。圖5：?jiǎn)蝹€(gè)Pd NPs電催化過(guò)程中H2納米氣泡形成動(dòng)態(tài)的示意圖，以及由于H2納米氣泡形成導(dǎo)致的雙極電流響應(yīng)。本研究開(kāi)發(fā)了一種流體動(dòng)力學(xué)控制的單粒子電催化系統(tǒng)，通過(guò)精確控制單個(gè)Pd NPs在微通道內(nèi)的動(dòng)態(tài)運(yùn)動(dòng)，顯著提高了電催化活性和反應(yīng)速率。該系統(tǒng)不僅提高了活性位點(diǎn)的數(shù)量，而且通過(guò)強(qiáng)制對(duì)流增強(qiáng)了質(zhì)子的質(zhì)量傳輸，從而在不需要高過(guò)電位的情況下實(shí)現(xiàn)了HER的高效催化。此外，該系統(tǒng)還能夠觀察到由于H2納米氣泡形成導(dǎo)致的獨(dú)特的雙極電流響應(yīng)，為電催化過(guò)程中的納米氣泡動(dòng)力學(xué)提供了新的見(jiàn)解。本工作不僅為設(shè)計(jì)新型電催化系統(tǒng)提供了理論和實(shí)驗(yàn)依據(jù)，也為其他類型的納米材料在電催化中的應(yīng)用提供了新的思路。標(biāo)題：Hydrodynamics-Controlled Single-Particle Electrocatalysis期刊：Journal of the American Chemical Society
