中性水系有機液流電池(AORFBs)有望實現(xiàn)可再生能源從輔助能源向主導能源的轉(zhuǎn)變。其中,電解液材料是液流電池中關(guān)鍵組成部分,是能量存儲的核心單元,其成本占系統(tǒng)總成本的50%以上。因此,AORFBs從實驗室創(chuàng)新到大規(guī)模制造的成功轉(zhuǎn)型在很大程度上依賴于高性能電解質(zhì)材料的開發(fā)。萘二酰亞胺材料因其獨特的平面剛性結(jié)構(gòu)以及優(yōu)異的雙電子存儲特性而備受關(guān)注。然而,萘二酰亞胺衍生物作為負極電解質(zhì)材料依然面臨著高濃度性能不足以及制備成本高昂兩大難題。
近日,西安交通大學何剛教授團隊利用結(jié)構(gòu)改性修飾策略以及優(yōu)化制備工藝,在核心萘環(huán)末端引入親水基團,通過水熱合成技術(shù)成功發(fā)展了一系列高度水溶(1.85 M)和低成本($0.16 g-1)的萘二酰亞胺電解質(zhì)材料?;讦?π堆疊和氫鍵網(wǎng)絡(luò)的協(xié)同效應,構(gòu)建了高性能萘二酰亞胺基中性水系有機液流電池。 較之傳統(tǒng)合成方法,水熱合成技術(shù)路線簡單高效,不依賴有機溶劑和惰性氛圍,可在水溶液和空氣等溫和條件下操作,實現(xiàn)了萘二酰亞胺材料在實驗端百克級尺度制備。 結(jié)合分子動力學模擬,X射線衍射模擬等理論計算以及電噴霧離子時間飛行質(zhì)譜,變溫紅外光譜等多種表征技術(shù),深層次揭示了π-π堆疊和氫鍵網(wǎng)絡(luò)協(xié)同效應對萘二酰亞胺材料分子構(gòu)型穩(wěn)定性影響的內(nèi)在機制。 鑒于上述萘二酰亞胺優(yōu)異的物理化學以及電化學性能,作者進一步選擇氮氧化合物(MiAcNH-TEMPO)為正極電解質(zhì)材料,成功構(gòu)建了以dex-NDI為負極電解質(zhì)的高性能中性水系有機液流電池。該體系在制備成本,體積容量(54.4 Ah L-1),電池電壓(1.27 V),功率密度(318 mW cm-2)以及循環(huán)壽命等多個維度展現(xiàn)出顯著的優(yōu)勢。這一研究成果不僅為萘二酰亞胺材料相關(guān)領(lǐng)域提供了寶貴的借鑒意義,并且推動了中性水系有機液流電池的技術(shù)發(fā)展。 論文信息 Commercializable Naphthalene Diimide Anolytes for Neutral Aqueous Organic Redox Flow Batteries XuLiu, Heng Zhang, Chenjing Liu, Zengrong Wang, Xuri Zhang, Haiyan Yu, Yujie Zhao, Ming-Jia Li, Yinshi Li, Ya-Ling He and Gang He 文章的第一作者是西安交通大學的博士研究生劉旭和張恒,通訊作者是西安交通大學的何剛教授。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202405427