鈣鈦礦納米晶具有優(yōu)異的光致發(fā)光量子效率、高色飽和度、高載流子遷移率、可室溫合成且價(jià)格低廉，在照明和顯示應(yīng)用方面潛力巨大。為了避免激子在室溫下解離成自由載流子而被陷阱捕獲，增強(qiáng)鈣鈦礦納米晶的激子結(jié)合能是提高相應(yīng)發(fā)光二極管電致發(fā)光效率的有效方法。
通常，減小鈣鈦礦納米晶的尺寸可增強(qiáng)激子結(jié)合能。然而，尺寸的減小意味著納米晶中載流子密度變大，從而導(dǎo)致俄歇非輻射復(fù)合速率增加。為了解決這一矛盾，近日，上海大學(xué)楊緒勇教授、吉林大學(xué)張曉宇教授和香港城市大學(xué)Andrey L. Rogach教授合作，在FAPbBr3鈣鈦礦納米晶中引入微量的Cd2+進(jìn)行摻雜，其產(chǎn)生的鈣鈦礦晶格擾動(dòng)顯著增加了納米晶的激子結(jié)合能，同時(shí)俄歇非輻射復(fù)合速率沒(méi)有明顯變化。 具體來(lái)講，扭曲的鈣鈦礦納米晶晶格將導(dǎo)致相鄰鈣鈦礦無(wú)機(jī)八面體的軌道重疊減少，從而增加激子有效質(zhì)量，進(jìn)而增強(qiáng)激子結(jié)合能。同時(shí)，高的激子有效質(zhì)量將縮短激子擴(kuò)散長(zhǎng)度，從而降低激子-激子的散射率，進(jìn)而抑制俄歇非輻射復(fù)合速率增加。 作者通過(guò)變溫?zé)晒?、時(shí)間分辨光致發(fā)光和飛秒瞬態(tài)吸收表征，證實(shí)了在最佳Cd2+摻雜濃度下，F(xiàn)APbBr3鈣鈦礦納米晶的激子結(jié)合能比未摻雜納米晶的激子結(jié)合能高接近2.7倍，而俄歇壽命幾乎不變。 此外，微量的Cd2+摻雜使得納米晶的能級(jí)相對(duì)于費(fèi)米能級(jí)向上移動(dòng)，導(dǎo)致重n摻雜的納米晶轉(zhuǎn)化為輕微n摻雜的納米晶，從而提高了相應(yīng)發(fā)光二極管的電荷注入效率。最終，作者在534 nm純綠光波長(zhǎng)處獲得高達(dá)29.4%外量子效率FAPbBr3鈣鈦礦納米晶發(fā)光二極管，其半峰寬為22 nm，CIE色坐標(biāo)為（0.20, 0.76），是迄今為止報(bào)道的基于膠體鈣鈦礦納米晶最高效率純綠光發(fā)光二極管（沒(méi)有使用輔助的光提取技術(shù)）。該工作為實(shí)現(xiàn)基于膠體鈣鈦礦納米晶的高效發(fā)光二極管提供了一種新思路。 論文信息 Fine-Tuning Crystal Structures of Lead Bromide Perovskite Nanocrystals through Trace Cadmium(II) Doping for Efficient Color-Saturated Green LEDs Dr. Jianfeng Zhang, Dr. Junhui Wang, Dr. Lei Cai, Dr. Sheng Wang, Prof. Kaifeng Wu, Prof. Baoquan Sun, Prof. Weitao Zheng, Dr. Stephen V. Kershaw, Prof. Guohua Jia, Prof. Xiaoyu Zhang, Prof. Andrey L. Rogach, Prof. Xuyong Yang 文章的第一作者是上海大學(xué)的博士研究生張建鳳（現(xiàn)為電子科技大學(xué)基礎(chǔ)與前沿研究院博士后）。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202403996
