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傳統(tǒng)UiO-MOFs的節(jié)點(diǎn)主要是由Zr和Hf等金屬元素構(gòu)建的六核金屬氧簇。然而，這類節(jié)點(diǎn)尺寸較小、且表面缺乏可修飾的官能團(tuán)，不利于耦合光敏中心，限制了MOFs高效光催化劑的開發(fā)。因此，突破六核金屬氧簇的限制，開發(fā)易于表面功能化的高核金屬簇，構(gòu)筑強(qiáng)敏化MOF光催化材料對(duì)實(shí)現(xiàn)高效光合成有重要推動(dòng)作用。

近日，天津理工大學(xué)的郭頌、劉福臣、張志明教授等采用一種雙小分子輔助策略，開發(fā)出高核低價(jià)過渡金屬簇基UiO框架（Co₁₆-MOFs）。MOF平臺(tái)中高核Co₁₆-N₃簇具有表面積大、可修飾性強(qiáng)的優(yōu)點(diǎn)，特別是Co₁₆-N₃簇表面的疊氮分子為Click反應(yīng)提供反應(yīng)位點(diǎn)耦合強(qiáng)可見光吸收發(fā)色團(tuán)(Bodipy)，顯著提高了耦合材料的可見光吸收能力和光生電子-空穴分離效率，提升光合成效率。

Co₁₆-N₃簇上的N₃^-存在μ-1,1,1和μ-1,1兩種配位模式，且未配位的一端均朝向簇的外側(cè)。利用這一特性，作者將帶有炔基基團(tuán)的氟硼吡咯（Bodipy）分子與Co₁₆-N₃簇表面的疊氮基團(tuán)進(jìn)行Click反應(yīng)，生成了三唑基團(tuán)以共價(jià)鍵合的方式耦合Bodipy光敏劑與高核Co₁₆-N₃簇，構(gòu)筑了強(qiáng)敏化型MOF光催化劑（Bodipy@Co₁₆-MOF-BDC）。

作者以芐胺的光氧化偶聯(lián)反應(yīng)為模型，評(píng)價(jià)了Co₁₆-MOFs的光催化性能。Bodipy@Co₁₆-MOF-BDC可以高效驅(qū)動(dòng)光氧化芐胺偶聯(lián)反應(yīng)，催化產(chǎn)率高達(dá)100%，是Co₁₆-MOF-BDC性能的3倍以上。此外，Bodipy@Co₁₆-MOF-BDC可以循環(huán)反應(yīng)5次以上，具有良好的光催化循環(huán)穩(wěn)定性。Bodipy發(fā)色團(tuán)的引入顯著提升了催化劑的可見光吸收能力、光生電子-空穴分離效率，進(jìn)而大幅提升了光合成效率。

本工作建立了新型高核鈷簇基UiO-MOF平臺(tái)，通過配體調(diào)控和團(tuán)簇調(diào)控，構(gòu)筑系列高核鈷簇基UiO-MOFs。特別地，通過Click反應(yīng)，使鈷簇節(jié)點(diǎn)與強(qiáng)吸光發(fā)色團(tuán)牢固地耦合，構(gòu)筑強(qiáng)敏化MOF光催化劑，實(shí)現(xiàn)了太陽(yáng)能轉(zhuǎn)換效率的大幅度提升。