鋰離子電池（LIBs）作為現(xiàn)代工業(yè)發(fā)展的基石，已融入日常生活的各個(gè)方面。盡管廣泛應(yīng)用，鋰離子電池仍面臨由鋰枝晶生長(zhǎng)等因素引發(fā)的安全風(fēng)險(xiǎn)。作為傳統(tǒng)液體電解質(zhì)的潛在替代方案，固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPEs）因其在抑制鋰枝晶形成和防止電解質(zhì)泄漏等方面展現(xiàn)出的卓越性能而受到廣泛關(guān)注。對(duì)于具備高機(jī)械性能和優(yōu)異離子導(dǎo)電性的SPEs的研究持續(xù)活躍。然而，平衡這兩種性質(zhì)依然是一項(xiàng)重大挑戰(zhàn)。
為解決上述問題，王旭教授課題組研制了一種基于聚氨酯脲網(wǎng)絡(luò)的新型準(zhǔn)固體電解質(zhì)PUU-4（圖1a、b）。通過合理的分子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，PUU-4不僅展現(xiàn)出卓越的機(jī)械性能，還具備阻擋鋰枝晶形成的能力。此外，PUU-4還能有效支持高效的電流傳輸和鋰離子遷移（圖1c）。
圖1. PUU-4的合成示意圖 所合成的PUU-4展示了多種優(yōu)異性能。通過使用后浸泡法，將聚氨酯脲浸泡在鋰鹽與增塑劑的混合液中，并采用不同的時(shí)間梯度（1、4、7、14分鐘）進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，以評(píng)估其拉伸性能（圖2a）和離子電導(dǎo)率（圖2b）。通過這些測(cè)試，篩選出了性能最優(yōu)的PUU-4材料，并將其與近期報(bào)道的其他聚合物電解質(zhì)在關(guān)鍵性能上進(jìn)行了對(duì)比（圖2c）。此外，通過一系列電化學(xué)實(shí)驗(yàn)，研究了PUU-4在不同溫度下的電導(dǎo)率（圖2d），并通過線性掃描伏安法測(cè)試證明了其寬的電壓窗口（圖2e）。PUU-4還展現(xiàn)出了高鋰離子遷移率（圖2f）。在持續(xù)600小時(shí)的充放電測(cè)試中，PUU-4電解質(zhì)展示了卓越的電流穩(wěn)定性（圖2g）。循環(huán)伏安測(cè)試顯示了其優(yōu)秀的氧化還原可逆性（圖3a），而在磷酸鐵鋰電池的倍率測(cè)試和100小時(shí)的長(zhǎng)期循環(huán)測(cè)試中，也證明了其出色的穩(wěn)定性（圖3b、c）。特別地，在100小時(shí)長(zhǎng)循環(huán)測(cè)試后，與對(duì)照組PEOE相比，PUU-4的鋰電池表面掃描電鏡圖像揭示了其卓越的抗鋰枝晶形成能力（圖3d）。此外，在自修復(fù)性能方面，經(jīng)過80℃下6小時(shí)的自修復(fù)后，PUU-4材料能夠幾乎完全恢復(fù)到原始性能（圖3e、f）。 圖2. PUU-4的性能表征一 圖3. PUU-4的性能表征二 綜上，王旭教授課題組成功研制了一種新型固態(tài)聚合物電解質(zhì)PUU-4，該電解質(zhì)巧妙地融合了卓越的機(jī)械性能、電化學(xué)性能及自修復(fù)功能。在力學(xué)測(cè)試和恒流充放電測(cè)試中，PUU-4表現(xiàn)出了杰出的性能，并且有效抵抗了鋰枝晶的形成，從而顯著提高了電池的安全性。該聚合物電解質(zhì)有望為解決安全儲(chǔ)能問題提供一種有效方案。 論文信息 A Healable Quasi-Solid Polymer Electrolyte with Balanced Toughness and Ionic Conductivity. Li Ding, Yu Tan, Guiliang Li, Kaiqiang Zhang,* Xu Wang* Chemistry – A European Journal DOI: 10.1002/chem.202400584
