基于原位固態(tài)化技術(shù)的準(zhǔn)固態(tài)鋰金屬電池在便攜式電子設(shè)備和電動(dòng)汽車等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大應(yīng)用潛力。作為決定電池能量密度的關(guān)鍵材料，具有出色比容量（超過(guò)200mAh/g）的高鎳層狀氧化物引起了學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的極大興趣。
然而，準(zhǔn)固態(tài)體系中高鎳正極材料在高截止電壓下的循環(huán)易導(dǎo)致其表面不可逆重構(gòu)、過(guò)渡金屬溶解和活性顆粒的晶間開(kāi)裂，同時(shí)在正極表面形成的不穩(wěn)定界面層也持續(xù)加劇了電池性能的衰減，最終使得高電壓準(zhǔn)固態(tài)鋰電池失效。
近日，哈爾濱工業(yè)大學(xué)的左朋建教授團(tuán)隊(duì)提出通過(guò)1-乙烯基-3-乙基咪唑（VEIM）陽(yáng)離子在富鎳正極表面的特性吸附來(lái)調(diào)控雙電層結(jié)構(gòu)和界面電場(chǎng)，構(gòu)建了具有良好高電壓穩(wěn)定性及快速鋰離子傳輸特性的界面膜，顯著提高了高比能準(zhǔn)固態(tài)鋰金屬電池的寬溫域循環(huán)穩(wěn)定性能。
電解質(zhì)中陽(yáng)離子的特性吸附在準(zhǔn)固態(tài)電池的應(yīng)用中有獨(dú)特優(yōu)勢(shì)。首先，在原位聚合過(guò)程中，優(yōu)先吸附在正極表面的VEIM陽(yáng)離子發(fā)生自由基聚合形成聚陽(yáng)離子界面層，通過(guò)靜電作用引發(fā)陰離子在雙電層內(nèi)的空間富集，并在后續(xù)過(guò)程中形成正極/電解質(zhì)界面（CEI）膜。 同時(shí)，1-乙烯基-3-乙基咪唑四氟硼酸鹽([VEIM][BF4])與碳酸乙烯亞乙酯（VEC）共聚形成的聚合物骨架中由于具有帶正電荷的咪唑基團(tuán)，進(jìn)而通過(guò)界面電場(chǎng)調(diào)控限制了陰離子移動(dòng)、提高了鋰離子傳輸動(dòng)力學(xué)并促進(jìn)了鋰離子脫溶劑化。 基于該陽(yáng)離子特性吸附調(diào)控雙層策略組裝的Li||LiNi0.83Co0.11Mn0.06O2（NCM83）準(zhǔn)固態(tài)電池顯示了優(yōu)異的比容量、倍率特性和寬溫域循環(huán)性能。 該工作從陽(yáng)離子特性吸附調(diào)控界面雙層的角度開(kāi)辟了實(shí)現(xiàn)高能量密度準(zhǔn)固態(tài)鋰電池性能提升的新途徑，為設(shè)計(jì)高電壓準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)開(kāi)辟了新思路。 論文信息 Tailoring Electric Double Layer by Cation Specific Adsorption for High-Voltage Quasi-Solid-State Lithium Metal Batteries Qingjie Zhou, Huaian Zhao, Dr. Chuankai Fu, Jiyuan Jian, Prof. Hua Huo, Dr. Yulin Ma, Prof. Chunyu Du, Prof. Yunzhi Gao, Prof. Geping Yin, Prof. Pengjian Zuo 文章的第一作者是哈爾濱工業(yè)大學(xué)的博士研究生周慶潔。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202402625
