基于原位固態(tài)化技術的準固態(tài)鋰金屬電池在便攜式電子設備和電動汽車等領域展現(xiàn)出巨大應用潛力。作為決定電池能量密度的關鍵材料，具有出色比容量（超過200mAh/g）的高鎳層狀氧化物引起了學術界和工業(yè)界的極大興趣。
然而，準固態(tài)體系中高鎳正極材料在高截止電壓下的循環(huán)易導致其表面不可逆重構、過渡金屬溶解和活性顆粒的晶間開裂，同時在正極表面形成的不穩(wěn)定界面層也持續(xù)加劇了電池性能的衰減，最終使得高電壓準固態(tài)鋰電池失效。
近日，哈爾濱工業(yè)大學的左朋建教授團隊提出通過1-乙烯基-3-乙基咪唑（VEIM）陽離子在富鎳正極表面的特性吸附來調控雙電層結構和界面電場，構建了具有良好高電壓穩(wěn)定性及快速鋰離子傳輸特性的界面膜，顯著提高了高比能準固態(tài)鋰金屬電池的寬溫域循環(huán)穩(wěn)定性能。
電解質中陽離子的特性吸附在準固態(tài)電池的應用中有獨特優(yōu)勢。首先，在原位聚合過程中，優(yōu)先吸附在正極表面的VEIM陽離子發(fā)生自由基聚合形成聚陽離子界面層，通過靜電作用引發(fā)陰離子在雙電層內的空間富集，并在后續(xù)過程中形成正極/電解質界面（CEI）膜。 同時，1-乙烯基-3-乙基咪唑四氟硼酸鹽([VEIM][BF4])與碳酸乙烯亞乙酯（VEC）共聚形成的聚合物骨架中由于具有帶正電荷的咪唑基團，進而通過界面電場調控限制了陰離子移動、提高了鋰離子傳輸動力學并促進了鋰離子脫溶劑化。 基于該陽離子特性吸附調控雙層策略組裝的Li||LiNi0.83Co0.11Mn0.06O2（NCM83）準固態(tài)電池顯示了優(yōu)異的比容量、倍率特性和寬溫域循環(huán)性能。 該工作從陽離子特性吸附調控界面雙層的角度開辟了實現(xiàn)高能量密度準固態(tài)鋰電池性能提升的新途徑，為設計高電壓準固態(tài)電解質開辟了新思路。 論文信息 Tailoring Electric Double Layer by Cation Specific Adsorption for High-Voltage Quasi-Solid-State Lithium Metal Batteries Qingjie Zhou, Huaian Zhao, Dr. Chuankai Fu, Jiyuan Jian, Prof. Hua Huo, Dr. Yulin Ma, Prof. Chunyu Du, Prof. Yunzhi Gao, Prof. Geping Yin, Prof. Pengjian Zuo 文章的第一作者是哈爾濱工業(yè)大學的博士研究生周慶潔。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202402625
