通過光催化過程將CO2轉(zhuǎn)化為多碳(C2+)碳?xì)淙剂鲜菍?shí)現(xiàn)“雙碳”國(guó)家戰(zhàn)略目標(biāo)的理想途徑之一。然而,C-C偶聯(lián)的高勢(shì)壘和反應(yīng)過程涉及的多電子轉(zhuǎn)移導(dǎo)致光催化還原CO2的主要產(chǎn)物為C1化合物(如CO、CH4等),嚴(yán)重制約了高附加值C2+碳?xì)淙剂系纳?。因此,探索光催化還原CO2為高附加值的C2+化合物的策略和手段,對(duì)CO2的高效利用具有重要的科學(xué)研究?jī)r(jià)值。 通過光催化過程將CO2轉(zhuǎn)化為多碳(C2+)碳?xì)淙剂鲜菍?shí)現(xiàn)“雙碳”國(guó)家戰(zhàn)略目標(biāo)的理想途徑之一。然而,C-C偶聯(lián)的高勢(shì)壘和反應(yīng)過程涉及的多電子轉(zhuǎn)移導(dǎo)致光催化還原CO2的主要產(chǎn)物為C1化合物(如CO、CH4等),嚴(yán)重制約了高附加值C2+碳?xì)淙剂系纳伞R虼?,探索光催化還原CO2為高附加值的C2+化合物的策略和手段,對(duì)CO2的高效利用具有重要的科學(xué)研究?jī)r(jià)值。
近日,安徽大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院袁玉鵬教授團(tuán)隊(duì)和阜陽(yáng)師范大學(xué)化學(xué)與材料學(xué)院李慧泉教授合作研究,通過在非金屬等離子體W18O49表面原位生長(zhǎng)ZnIn2S4(ZIS)超薄納米片,構(gòu)建了W18O49/ZnIn2S4(W/Z)等離子體光催化材料,利用ZIS的光電子注入到W18O49中,穩(wěn)定W18O49中的氧空位(Ov)在后續(xù)CO2還原反應(yīng)中不被氧化,保持Ov對(duì)CO2的強(qiáng)吸附能力;同時(shí),注入的光電子增加了W18O49表面的電子密度,延長(zhǎng)了其表面等離子體熱電子的壽命,從而降低了關(guān)鍵中間體*COH發(fā)生CO-*COH耦合的能壘,實(shí)現(xiàn)了90.6%的選擇性CO2到C2H6轉(zhuǎn)化,可見光下C2H6生成速率高達(dá)653.6 μmol g-1 h-1。 該工作從穩(wěn)定氧空位的角度出發(fā),通過光電子注入策略,實(shí)現(xiàn)了利用注入的光電子穩(wěn)定非金屬等離子體W18O49中氧空位,實(shí)現(xiàn)了高效光催化還原CO2生成C2H6化學(xué)品,為設(shè)計(jì)和構(gòu)建具有C2+性能的光催化材料體系提供了研究思路。 論文信息 Cascaded *CO?*COH Intermediates on a Nonmetallic Plasmonic Photocatalyst for CO2-to-C2H6 with 90.6?% Selectivity Liteng Ren, Xiaonan Yang, Xin Sun, Yuling Wang, Huiquan Li, Prof. Yupeng Yuan Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202404660













