工業(yè)生產(chǎn)的快速發(fā)展和化石燃料的大量消耗導(dǎo)致了環(huán)境污染狀況的惡化。催化技術(shù)有望成為解決環(huán)境污染問題的有力工具。壓電催化技術(shù)作為一種前沿的高級(jí)氧化技術(shù)，為解決環(huán)境污染問題提供了一種有前途的方法。壓電催化劑通過機(jī)械變形產(chǎn)生壓電極化，在兩個(gè)相反的表面上產(chǎn)生相反的電荷。由壓電催化劑產(chǎn)生的內(nèi)置電場(chǎng)促進(jìn)了自由載體(電子和空穴)的分離和遷移，從而促進(jìn)了活性氧物種(ROS)的產(chǎn)生。
但是，目前大多數(shù)壓電催化劑表現(xiàn)出低載體濃度，緩慢的遷移率和活性中心不足等缺點(diǎn)。因此，開發(fā)實(shí)用和具有成本效益的策略來(lái)制備高效壓電催化劑對(duì)于克服大規(guī)模和工業(yè)應(yīng)用方面的挑戰(zhàn)至關(guān)重要。近日，哈爾濱工業(yè)大學(xué)王大偉、常云飛和深圳信息職業(yè)技術(shù)學(xué)院Long Yangke等通過尺寸優(yōu)化和氧空位調(diào)制相結(jié)合，利用高能球磨(hBM)技術(shù)將無(wú)鉛Sr0.5Ba0.5Nb2O6(SBN)壓電陶瓷粉末轉(zhuǎn)化為高效的壓電催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，含有中等氧空位含量的SBN-hBM-12h樣品表現(xiàn)出最佳的壓電催化RhB降解活性，RhB降解速率常數(shù)k值達(dá)到46.95×10-3 min-1，幾乎是原SBN的18倍，表明壓電催化活性增強(qiáng)。同時(shí)，通過自由基捕獲實(shí)驗(yàn)和電子自旋共振(ESR)檢測(cè)，發(fā)現(xiàn)?OH和?O2?是壓電催化反應(yīng)的主要活性物種。此外，SBN-hBM-12h對(duì)大腸桿菌有明顯的滅活作用，證實(shí)該催化劑的巨大應(yīng)用潛力。基于一系列表征和理論計(jì)算結(jié)果，揭示了SBN-hBM-12h在超聲輻照下的壓電催化機(jī)理。hBM處理在SBN-hBM-12h催化劑表面誘導(dǎo)產(chǎn)生氧空位，形成富電子位點(diǎn)。這些位點(diǎn)可以有效地吸附和活化O2成?O2?；同時(shí)考慮到催化劑的電荷平衡，光生電子與O2反應(yīng)增強(qiáng)了光生空穴和?OH的生成，從而提高壓電催化活性。此外，SBN的彎曲表面產(chǎn)生負(fù)電位，拉伸表面產(chǎn)生正電位，導(dǎo)致表面帶狀彎曲。隨后，壓電效應(yīng)可以誘導(dǎo)內(nèi)極化電場(chǎng)，驅(qū)動(dòng)未配對(duì)的自由載流子向相反方向分離和遷移，最終觸發(fā)氧化還原反應(yīng)產(chǎn)生活性物質(zhì)。總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作結(jié)合尺寸優(yōu)化和表面缺陷工程，提出了一種將壓電陶瓷粉體開發(fā)成高效壓電催化劑的實(shí)用而直接的策略，并明確了氧空位在提高壓電催化活性中的作用。Remarkably boosting piezocatalytic performance of Sr0.5Ba0.5Nb2O6 piezoceramics via size optimization and oxygen vacancy engineering. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202408754
