水分解制氫作為最有前途的綠色能源生產(chǎn)技術(shù)之一，越來越受到人們的關(guān)注。然而，與陰極析氫反應(yīng)(HER)相比，陽極析氧反應(yīng)(OER)具有緩慢的動(dòng)力學(xué)，通常需要更高的過電位來驅(qū)動(dòng)，這極大地限制了水分解的整體效率。開發(fā)高活性、高穩(wěn)定性的OER電催化劑是一個(gè)關(guān)鍵問題。NiFe基催化劑具有成本低、儲(chǔ)量豐富和效能高等優(yōu)點(diǎn)，已廣泛應(yīng)用于OER。但大多數(shù)NiFe基催化劑在實(shí)際的OER中仍然存在穩(wěn)定性差的問題，因?yàn)樗豢杀苊獾厥艿饺芙狻⒕w相變、鈍化和氣泡阻塞等多種因素的影響而失活。因此，開發(fā)具有長期穩(wěn)定性的NiFe基催化劑對(duì)于OER的實(shí)際應(yīng)用具有重要意義。
近日，北京化工大學(xué)曹達(dá)鵬課題組構(gòu)建了一種超親水性拉鏈型異質(zhì)結(jié)連鎖NiFe LDH-WN催化劑，其能夠高效穩(wěn)定催化OER。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，NiFe LDH-WN達(dá)到50 mA cm-2電流密度所需的過電位僅為228 mV，Tafel斜率為58 mV dec-1，優(yōu)于大多數(shù)文獻(xiàn)報(bào)道的NiFe基電催化劑。同時(shí)，NiFe LDH-WN在50 mA cm-2電流密度下可以工作超過4500小時(shí)，電壓僅增加35 mV；對(duì)反應(yīng)后的材料進(jìn)行表征，發(fā)現(xiàn)NiFe LDH-WN的形貌和結(jié)構(gòu)幾乎未發(fā)生變化。
此外，NiFe LDH-WN作為陽極組裝了一個(gè)水電解槽，其僅需1.508 V的電壓就能達(dá)到10 mA cm-2的電流密度；在50 mA cm-2下連續(xù)操作超過750小時(shí)，電解槽的電壓僅增加0.036 V。
理論計(jì)算表明，NiFe LDH中引入WN顯著提高了Ni中心的*O吸附能力，同時(shí)增加了Fe和Ni表面的電子，這有助于提升NiFe LDH-WN的導(dǎo)電性和反應(yīng)活性；此外，NiFe LDH和WN形成的拉鏈互鎖結(jié)構(gòu)可以錨定樣品的反應(yīng)活性位點(diǎn)，增加催化劑的溶解能壘，并加速了活性物種的轉(zhuǎn)化和氣泡的釋放，保證了反應(yīng)的穩(wěn)定性。
總的來說，該項(xiàng)工作提出了一種新的方法來構(gòu)建連鎖異質(zhì)結(jié)構(gòu)，以提高NiFe基催化劑的OER活性和穩(wěn)定性，這為構(gòu)建高效且穩(wěn)定的電催化劑提供了參考范例。
Zipper-like interlocked heterostructure of NiFe layered double hydroxide-WN for super-stable oxygen evolution over 4500 h. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202409559
