通過(guò)電催化CO2還原生成高價(jià)值CO產(chǎn)物，為緩解全球能源危機(jī)和環(huán)境污染問(wèn)題提供了一種有效的解決方案。然而，傳統(tǒng)的CO2催化還原方法往往需要高能耗和昂貴的催化劑，這限制了它們的實(shí)際應(yīng)用。摩擦電納米發(fā)生器(TENGs)利用摩擦產(chǎn)生的電荷差將機(jī)械能轉(zhuǎn)換為電能，從而實(shí)現(xiàn)可持續(xù)能源供應(yīng)。
在此基礎(chǔ)上，利用機(jī)械能還原CO2是一種潛在的策略。然而，在常溫和常壓下，由于缺乏CO2錨定位點(diǎn)和適當(dāng)?shù)碾娮愚D(zhuǎn)移機(jī)制，機(jī)械能無(wú)法有效地活化化學(xué)惰性的CO2。此外，盡管最近有關(guān)于利用接觸電催化產(chǎn)生H2O2和降解有機(jī)染料的概念得到了證實(shí)，但是在利用機(jī)械能將CO2轉(zhuǎn)化為有用產(chǎn)品方面仍然面臨著重大挑戰(zhàn)。
近日，新加坡科技研究局(A*STAR)李子彪、葉恩毅和中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所王道愛(ài)等提出了一種能夠進(jìn)行高CO選擇性CO2RR的接觸電界面催化方法。接觸電催化由一個(gè)摩擦電納米發(fā)生器驅(qū)動(dòng)，該發(fā)生器由負(fù)載有單個(gè)Cu原子錨定聚合氮化碳(Cu-PCN)催化劑的靜電紡絲聚偏二氟乙烯(PVDF)和季銨化纖維素納米纖維(CNF)組成。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，開(kāi)發(fā)的TENG在99%相對(duì)濕度下獲得了顯著的CO2RR性能，CO法拉第效率為96.24%。同時(shí)，得益于季銨化CNF強(qiáng)大的CO2吸附能力，即使在低CO2濃度的環(huán)境(如空氣)下，TANG也可以催化CO2還原，CO產(chǎn)率為33 μmol g-1 h-1。
此外，基于一系列表征和理論計(jì)算結(jié)果，研究人員揭示了反應(yīng)的機(jī)制：季銨化CNF的CO2吸附能力遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于Cu-PCN，表明季銨化CNF的表面是產(chǎn)生CO的主要區(qū)域；此外，在接觸充電階段，負(fù)載在PVDF纖維上的Cu-PCN催化劑積累了更多的電子，當(dāng)CO2吸附在Cu-PCN@PVDF/季銨化CNF界面上時(shí)，在兩個(gè)摩擦層之間的高電勢(shì)下，電子從Cu-PCN向CO2轉(zhuǎn)移，驅(qū)動(dòng)接觸電催化CO2RR過(guò)程。
總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作所提出的接觸式電催化技術(shù)不僅規(guī)避了傳統(tǒng)方法固有的能源消耗，而且有助于大幅減少大氣中的CO2排放量。
Contact-electro-catalytic CO2 reduction from ambient air. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-50118-1
