金屬-載體強(qiáng)相互作用（SMSI）因其能夠在金屬顆粒表面引入氧化物包覆層，調(diào)節(jié)催化劑的穩(wěn)定性和產(chǎn)物選擇性，被研究者們廣泛關(guān)注。然而，這種經(jīng)典的SMSI存在兩個(gè)問題：1.表面包覆層會(huì)阻塞部分活性位點(diǎn)，影響催化活性；2.在反應(yīng)條件下，濕熱氣氛或者氧氣等產(chǎn)物會(huì)導(dǎo)致氧化物包覆層的消退，進(jìn)而無法對金屬顆粒起到限域保護(hù)的作用。 2017年，P. Christopher教授提出了新型的由吸附質(zhì)介導(dǎo)的金屬-載體強(qiáng)相互作用（A-SMSI），該A-SMSI機(jī)制的包覆層不僅對于反應(yīng)物是通透的，而且可以防止氧化消退的問題?，F(xiàn)有研究表明，A-SMSI需要在富CO2的條件下（20CO2:2H2）才能形成，在純氫氣條件下會(huì)逐漸消退。而CO2加氫條件處于這兩者之間，真實(shí)反應(yīng)條件會(huì)造成A-SMSI層不穩(wěn)定，影響實(shí)際應(yīng)用。 近日，蘇州大學(xué)何樂教授課題組，提出氧化物載體的初始氧空位濃度可以調(diào)控A-SMSI的形成條件。研究結(jié)果表明，增加氧化物載體的初始氧空位濃度，可以降低形成A-SMSI對富CO2氣氛的需求，在反應(yīng)氣氛條件下（1CO2:1H2）也可以形成并持續(xù)穩(wěn)定。該研究不僅加深了對A-SMSI機(jī)制的理解，而且反應(yīng)條件下穩(wěn)定的A-SMSI為其實(shí)際應(yīng)用奠定技術(shù)基礎(chǔ)。
圖1. 富氧空位催化劑在反應(yīng)條件下形成A-SMSI并長效穩(wěn)定工作示意圖 論文信息 Tuning Adsorbate-Mediated Strong Metal-Support Interaction by Oxygen Vacancy: A Case Study in Ru/TiO2 Juan Li, Lin Zhang, Xingda An, Kai Feng, Xuchun Wang, Jiari He, Yang Huang, Jingjing Liu, Liang Zhang, Binhang Yan, Chaoran Li*, and Le He* 文章第一作者是蘇州大學(xué)博士生李娟、碩士生張琳和安興達(dá)副教授。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202407025
