單原子催化劑以其獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)和最大的原子利用率在表面催化領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注。然而，單個原子的高表面聚集能使它們易于在高負(fù)載下自發(fā)流動和聚集，從而導(dǎo)致催化劑失活。因此，合理設(shè)計更靈活的錨定位點，使金屬單原子分散，是促進(jìn)催化劑發(fā)展的關(guān)鍵。
目前，過渡金屬氧化物(TMO)、過渡金屬二硫化物(TMD)、碳衍生物和金屬有機(jī)骨架(MOFs)通常用于固定單個金屬原子，但它們在高負(fù)載或配位空間調(diào)制方面表現(xiàn)出局限性。此外，非金屬原子的引入被證明是調(diào)節(jié)單原子配位的有力手段，但是非金屬原子的重晶格摻雜常常破壞載體的骨架并降低穩(wěn)定性和電導(dǎo)率。為解決上述問題，華東理工大學(xué)軒福貞和張博威等在二維Ti3C2 MXene表面引入空位，以促進(jìn)密集分布的Pt單原子的均勻形成，并將其用于有效催化HER和多模式傳感。具體而言，研究人員采用預(yù)水熱處理技術(shù)選擇性地去除Ti3C2中的部分外層Ti原子和表面O基團(tuán)，隨后通過Ti和O空位錨定負(fù)載量為7.7 wt%的Pt原子(SA Pt-Ti3C2)。實驗結(jié)果表明，在酸性和堿性介質(zhì)中，SA Pt-Ti3C2催化劑在10 mA cm-2電流密度下的HER過電位分別為22和59 mV，并且在該電流密度下連續(xù)運(yùn)行70小時而沒有表現(xiàn)出明顯的活性下降。密度泛函理論(DFT)計算結(jié)果表明，在堿性條件下，SA Pt-Ti3C2中相鄰的VO-PtSA和VTi-PtSA通過協(xié)同效應(yīng)改變了反應(yīng)的整體能壘，從而提高了材料的HER活性。此外，借助機(jī)器學(xué)習(xí)，可以獲知SA Pt-Ti3C2催化劑分別對抗壞血酸(AA)、多巴胺(DA)、尿酸(UA)和一氧化氮(NO)表現(xiàn)出良好的響應(yīng)，并可以準(zhǔn)確地實現(xiàn)多種分析物的同時檢測，顯示出巨大的實際應(yīng)用潛力。總的來說，該項工作證實了引入空位是抑制單原子聚集和提高載量的可行策略，為設(shè)計高效的單原子催化劑提供了新的思路。High-density dual-structure single-atom Pt electrocatalyst for efficient hydrogen evolution and multimodal sensing. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c02428
