由于改善了反應中心的化學和物理均勻性，單原子催化劑(SACs)往往表現(xiàn)出增強的催化活性。其中，Pt單原子催化劑(Pt SACs)被認為是最有前途的HER催化劑。然而，目前在Pt SAC的合成和穩(wěn)定性方面存在許多挑戰(zhàn)，包括Pt原子的聚集和在苛刻的電化學條件下催化活性的損失。
與此同時，SAC的合成技術(shù)復雜且難以控制，導致成本顯著增加。此外，與酸性電解質(zhì)相比，貴金屬催化劑在堿性電解質(zhì)的HER通常具有緩慢的動力學。因此，為了提高反應動力學同時降低堿性HER反應的能耗，探索高效的Pt SAC和合適的載體是非?？扇〉摹?/span>近日，武漢理工大學丁瑤課題組以鎳泡沫為載體，在其表面形成負載有超低Pt載量的(0.3 wt.%)Ni4Mo/Ni合金(Pt SAs-Ni4Mo/Ni@NF)，顯著提高了堿性條件下的Pt原子利用率。實驗結(jié)果表明，Pt SAs-Ni4Mo/Ni@NF在堿性條件下具有優(yōu)異的HER活性，在10 mA cm-2電流密度下的過電位僅為17 mV，Tafal斜率為67 mV dec-1，以及在30 mV過電位下的質(zhì)量活性為8.92 A mgPt-1。同時，該催化劑在10 mA cm-2下連續(xù)電解100小時而沒有發(fā)生明顯的活性下降，表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。一系列光譜表征和理論計算表明，在催化劑制備過程中，NiMoO4經(jīng)歷了不可逆表面重構(gòu)，并且在NiMoO4重構(gòu)后，由Mo缺陷產(chǎn)生的“陷阱”能夠有效地吸附和固定Pt2+，從而有助于Pt SAs的形成。此外，退火還原所形成的Ni4Mo/Ni合金材料也表現(xiàn)出良好的活性，并通過金屬-載體相互作用實現(xiàn)電子重分布，顯著提高了Pt SAs的利用率。此外，與Ni4Mo相比，Pt SAs-Ni4Mo在堿性條件下具有較小的H2O分解勢壘，有利于形成吸附的H*，進而加速反應動力學。總的來說，這項工作不僅為高效、穩(wěn)定的低Pt載量催化劑提供了可擴展的制備方法，而且為深入了解Pt SAs與Ni-Mo合金在堿性條件下的協(xié)同作用奠定了基礎(chǔ)，有助于促進水分解技術(shù)的發(fā)展。Anchoring ultralow platinum by harnessing atomic defects derived from self-reconstruction for alkaline hydrogen evolution reaction. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202409575
