碳基無(wú)金屬催化劑因其低成本和環(huán)保性，而成為光催化和電催化領(lǐng)域前景廣闊的綠色催化劑。由于結(jié)晶度差、結(jié)構(gòu)復(fù)雜，利用這些催化劑的一個(gè)關(guān)鍵挑戰(zhàn)是識(shí)別它們的活性位點(diǎn)。基于此，蘇州大學(xué)康振輝教授（國(guó)家杰青獲得者）、劉陽(yáng)教授、程濤教授在國(guó)際頂級(jí)期刊Nature Communications發(fā)表題為《A metal-free cascaded process for efficient H2O2 photoproduction using conjugated carbonyl sites》的研究論文。在這里，作者展示了雙鍵共軛碳基團(tuán)作為無(wú)金屬活性位點(diǎn)的關(guān)鍵結(jié)構(gòu)，通過(guò)級(jí)聯(lián)H2O氧化-O2還原過(guò)程將O2高效光還原為H2O2。以乙二胺四乙酸為前體，作者合成了多種碳基光催化劑，并分析了它們的結(jié)構(gòu)演變。在260 °C至400 °C的聚合條件下，催化劑表層形成了N-乙基-2-哌嗪酮結(jié)構(gòu)，在可見光下產(chǎn)生了較高的光催化H2O2光生成率（2884.7 μmol g-1 h-1）。一系列的對(duì)照實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算進(jìn)一步證實(shí)，雙鍵共軛羰基結(jié)構(gòu)是無(wú)金屬光催化劑活性位點(diǎn)的關(guān)鍵和普遍特征。He, T., Tang, H., Wu, J. et al. A metal-free cascaded process for efficient H2O2 photoproduction using conjugated carbonyl sites. Nat. Commun. 15, 7833 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-52162-3.
