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水系鋅碘電池是一種有前途的儲(chǔ)能裝置，但是傳統(tǒng)基于I₂/I^-的兩電子水系Zn-I₂電池電壓僅為1.3 V，導(dǎo)致其能量密度較低，難以達(dá)到實(shí)際應(yīng)用需求。近年來，由于碘豐富的氧化還原反應(yīng)，激活高價(jià)碘反應(yīng)實(shí)現(xiàn)高電位水系Zn-I₂電池的工作被陸續(xù)報(bào)道。該類工作主要通過電解液設(shè)計(jì)，錨定I⁺，實(shí)現(xiàn)I^-/I₂/I⁺的四電子反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)高電位高理論比容量的水系Zn-I₂電池。但是，這種設(shè)計(jì)往往需要較高的游離鹵素離子濃度，才能在水系電解液中實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的I⁺離子。然而，大量游離的鹵素離子，由于點(diǎn)蝕作用，會(huì)對(duì)鋅負(fù)極表面產(chǎn)生嚴(yán)重?fù)p害，也會(huì)對(duì)電池其余組件產(chǎn)生腐蝕，進(jìn)而影響全電池循環(huán)穩(wěn)定性。因此，開發(fā)新型錨定I⁺的方案具有必要性。

鑒于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳維教授課題組與同步輻射國(guó)家實(shí)驗(yàn)室鄭旭升研究員和中科院合肥固體研究所李向陽研究員合作在Angewandte Chemie上發(fā)文，報(bào)道了一種同時(shí)含有胺基和Cl離子的電解液添加劑三甲胺鹽酸鹽(TAH)，實(shí)現(xiàn)了高利用率高電位的水系Zn-I₂電池。一方面，TA分子可以吸附在Zn負(fù)極周圍，降低Zn離子的脫溶劑化能壘，部分質(zhì)子化的TA分子表現(xiàn)出屏蔽作用，從而協(xié)同實(shí)現(xiàn)高面積容量的水系Zn負(fù)極?；诖?，鋅負(fù)極可以實(shí)現(xiàn)57 mAh cm^-2的高面容量。另一方面，在正極側(cè)，表征與理論計(jì)算表明I+離子同時(shí)與胺基和Cl離子形成雙齒配位結(jié)構(gòu)，在低濃度下實(shí)現(xiàn)I^-/I₂/I⁺四電子轉(zhuǎn)移高價(jià)反應(yīng)。高電位水系Zn-I₂電池在2 A g^-1（以正極碘質(zhì)量計(jì)算）時(shí)表現(xiàn)出近450 mAh g^-1的比容量。此外，Zn-I₂全電池（N/P比為2.5）可實(shí)現(xiàn)5000次穩(wěn)定循環(huán)，容量保持率約為70%。該工作為高電位高利用率的水系Zn-I₂電池的開發(fā)提供了一種新的解決方案。

綜上所述，作者通過低濃度的三甲胺鹽酸鹽電解液添加劑，開發(fā)設(shè)計(jì)了一種優(yōu)化電解液。其可以同時(shí)調(diào)節(jié)正負(fù)極電化學(xué)性能，實(shí)現(xiàn)了高電位高利用率的水系Zn-I₂電池。具體來說，在N/P比為2.5的苛刻條件下，高電位水系Zn-I₂電池在5000次循環(huán)后容量保持率約為70%。作者通過同步輻射，光譜表征，DFT計(jì)算等一些列手段對(duì)正負(fù)極機(jī)理進(jìn)行分析。這種獨(dú)特的雙配位結(jié)構(gòu)將為開發(fā)設(shè)計(jì)高電位水系Zn-I₂電池提供新思路。