第一作者：文章第一作者為吉林大學(xué)碩士研究生徐小淳，共同第一作者為吉林大學(xué)博士研究生李欣藝、碩士研究生路雯婷。
通訊作者：趙曉教授
通訊單位：吉林大學(xué)
論文DOI：10.1002/anie.202400765
開發(fā)新型、清潔、高效的能源轉(zhuǎn)換裝置，是解決當(dāng)今全球環(huán)境問題并實(shí)現(xiàn)人類社會(huì)可持續(xù)發(fā)展的重要舉措之一。燃料電池和金屬-空氣電池的陰極氧還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢，需要發(fā)展高性能的氧還原電催化劑。
鐵基單原子催化劑是一類高效的非貴金屬氧還原催化劑。雖然該類催化劑的活性媲美貴金屬鉑，但耐久性仍需極大提高，以滿足實(shí)際應(yīng)用。
近日，吉林大學(xué)趙曉教授團(tuán)隊(duì)利用密度泛函理論（DFT）和機(jī)器學(xué)習(xí)（ML），揭示了FeN4OH單原子位點(diǎn)、CeN4OH單原子位點(diǎn)、Fe納米顆粒和Fe-CeO2納米顆粒構(gòu)成的多組分集合體能夠高效穩(wěn)定的電催化氧還原反應(yīng)（氧還原半波電位0.948 V vs. RHE，且歷經(jīng) 50，000個(gè)電勢(shì)循環(huán)后，活性損失忽略不計(jì)），組分間的多個(gè)電子和幾何作用必不可少（εd, Wf, μB, Q和d），不能用單一描述符來(lái)解釋氧還原性能增強(qiáng)，組分間的相互作用表現(xiàn)為一種系綜效應(yīng)。
球差電鏡、同步輻射X-射線吸收譜等表征證FeN4OH單原子位點(diǎn)、CeN4OH單原子位點(diǎn)、Fe納米顆粒和Fe-CeO2納米顆粒共存于催化劑中。
半電池測(cè)試標(biāo)明該催化劑在堿性氧還原中的半波電位為0.948 V vs. RHE，歷經(jīng)50，000個(gè)電勢(shì)循環(huán)后，氧還原活性損失可以忽略不計(jì)。在同類氧還原催化劑中，該催化劑的氧還原綜合性能處于文獻(xiàn)中的前列。
機(jī)器學(xué)習(xí)揭示了組分間的電子作用和幾何作用（εd, Wf, μB, Q和d）共同貢獻(xiàn)了氧還原性能的增強(qiáng)，其中Fe-N共價(jià)性可能通過(guò)抑制單原子脫金屬化來(lái)提高穩(wěn)定性。該工作所用到的方法和策略對(duì)其他過(guò)渡金屬（Co、Ni、Cu、Cr、Mn）氧還原催化劑也有正面作用。
Collective Effect in a Multicomponent Ensemble Combining Single Atoms and Nanoparticles for Efficient and Durable Oxygen Reduction
Angewandte Chemie International Edition
通訊作者信息：趙曉，吉林大學(xué)“唐敖慶學(xué)者”領(lǐng)軍教授A崗，國(guó)家級(jí)青年人才，長(zhǎng)白山特聘青年拔尖人才，博士畢業(yè)于中科院長(zhǎng)春應(yīng)化所，先后在新加坡國(guó)立大學(xué)，日本電氣通信大學(xué)和SPring-8從事科研工作，2021年加入吉林大學(xué)，開展氫能、燃料電池和原位表征領(lǐng)域的工作，研究聚焦“催化中心的原位動(dòng)態(tài)追蹤與解析”和“高效膜電極的設(shè)計(jì)與制備”。研究特色是聯(lián)用譜學(xué)電化學(xué)工具，以期在催化電極上同時(shí)獲取催化性能、催化中心和中間體的原位動(dòng)態(tài)演變信息，并結(jié)合光譜理論模擬、計(jì)算，建立構(gòu)效關(guān)系，進(jìn)而指導(dǎo)催化劑和膜電極的可控制備，以第一/通訊作者在Science, PNAS, JACS, Angew. 和AM等國(guó)際主流刊物發(fā)表論文；承擔(dān)國(guó)家基金委自然科學(xué)優(yōu)秀青年項(xiàng)目（海外）和國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃子課題等項(xiàng)目，在研經(jīng)費(fèi)累計(jì)500余萬(wàn)。課題方向主要有氫能與燃料電池電催化材料（HER, HOR OER, ORR電催化劑）；高效膜電極的制備與表征（燃料電池和電解水器件）；譜學(xué)電化學(xué)表征技術(shù)（原位XAFS、SEIR、Raman、DEMS）；電催化與電合成，（CO2RR）；金屬-空氣電池。
