探索高效、低成本、環(huán)境友好的太陽(yáng)能電池是光伏技術(shù)發(fā)展的重要目標(biāo)。硫硒化銻（Sb2(S,Se)3）由于具有獨(dú)特的晶體結(jié)構(gòu)、優(yōu)異的光電性能、組成元素高豐度和無(wú)毒等優(yōu)點(diǎn)，在太陽(yáng)能電池領(lǐng)域極具應(yīng)用前景。水熱沉積是制備高質(zhì)量硒硫化銻薄膜并實(shí)現(xiàn)高效硫硒化銻太陽(yáng)能電池的重要方法之一。該方法采用酒石酸銻鉀作為銻源，硫代硫酸鈉作為硫源，硒脲作為硒源。然而由于硫代硫酸鈉與硒脲的化學(xué)反應(yīng)活性存在較大的差異，因此導(dǎo)致在固定溫度下沉積的硒硫化銻薄膜中存在S/Se原子比梯度，而這種S/Se原子比梯度形成的能帶結(jié)構(gòu)不利于硒硫化銻薄膜內(nèi)部的載流子分離與傳輸，阻礙硒硫化銻太陽(yáng)能電池效率提升。 近日，在前期研究的基礎(chǔ)上，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳濤教授與南開(kāi)大學(xué)張毅教授合作，發(fā)展了一種溫度梯度調(diào)控溶液沉積策略，對(duì)硒硫化銻薄膜沉積過(guò)程中化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行有效調(diào)控，修正了不利的能帶結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了10.55%光電轉(zhuǎn)化效率的硒硫化銻太陽(yáng)能電池。
作者首先通過(guò)對(duì)硫化銻，硒化銻以及硫硒化銻薄膜沉積過(guò)程中的化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)了沉積溫度對(duì)硫源與銻源的反應(yīng)速率的影響更大，低的沉積溫度更有利于硫硒化銻薄膜中硒化銻的沉積。基于此發(fā)現(xiàn)，作者設(shè)計(jì)溫度梯度沉積的策略來(lái)操縱硒硫化銻薄膜中陰離子的分布。 表征的結(jié)果反應(yīng)，溫度梯度沉積可以有效的調(diào)控硫硒化銻薄膜中元素分布，緩和薄膜中原本尖銳的S/Se原子比梯度，修正不利的能帶結(jié)構(gòu)，同時(shí)溫度梯度沉積還避免了在沉積硫硒化銻薄膜的后期，由于硫源與銻源的反應(yīng)速率遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于硒源與銻源的反應(yīng)速率，而使得晶粒更傾向于平躺生長(zhǎng)而造成的晶粒分層的現(xiàn)象。 此外，梯度溫度沉積還增加了硫硒化銻薄膜中的Se含量，緩解了退火結(jié)晶過(guò)程中的陰離子損失，能夠有效的鈍化硫空位缺陷。 最終，梯度溫度沉積的策略獲得了更高質(zhì)量的硫硒化銻薄膜，使得硫硒化銻太陽(yáng)能電池的器件效率達(dá)到了10.55%。此外，該工作還為操控溶液法制備的混合陰離子化合物薄膜中的元素分布，以優(yōu)化其光學(xué)和電學(xué)性能提供了一種有效的策略。 論文信息 Temperature-Gradient Solution Deposition Amends Unfavorable Band Structure of Sb2(S,Se)3 Film for Highly Efficient Solar Cells Lei Huang, Jiabin Dong, Yue Hu, Junjie Yang, Xiaoqi Peng, Haolin Wang, Aoxing Liu, Yizhe Dong, Hong Wang, Changfei Zhu, Rongfeng Tang, Yi Zhang, Tao Chen Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202406512
